作者:王兆昱 孟凌霄 来源:科学网微信公众号 发布时间:2023/9/4 20:14:15
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博士第三年,中国女孩把“失败”研究送上Nature封面

 

将长达50页的回复信发给Nature审稿人时,袁欣彤从未想过,自己的论文最后会登上Nature封面。

这个直爽开朗的山东姑娘目前在美国加州大学洛杉矶分校(UCLA)读博士三年级,而她的导师、该校工程学院化学工程系助理教授李煜章,同样是一名“90后”。

对于论文登上Nature封面,袁欣彤除了喜悦外,更多的是“不敢相信”。她告诉《中国科学报》,论文发表只意味当下这个课题的完结,在接下来的科研生涯中,自己仍会踏踏实实做完每一个课题。

所谓“失败是成功之母”,在袁欣彤看来,这篇“成功”论文的最大价值,反而在于良好地展现了实验中“失败”的部分。这是她在整个研究过程中最大的收获。

袁欣彤在实验室(受访者供图,下同)

一个“反常识现象”,开启研究新范式

这篇于8月2日登上Nature封面的论文,题为《独立于SEI形成的多面体锂的快速沉积》,主要围绕锂金属电池展开相关工作。

Nature论文封面:“完美的菱形十二面体”

你可能听说过锂电池,我们平时使用的手机和电动车的电池便是锂离子电池,它通过锂离子嵌入式插层进入石墨电极的方式储能。而另一种与锂有关的电池是锂金属电池,它将锂离子电沉积还原为锂金属来储能,内含大量金属态的锂。

锂金属电池具有理论容量大、能量密度高等优点,具有很好的开发前景。然而,锂金属电池目前仍处于研发初期,存在循环寿命短、安全性差的问题,一大原因在于不可控的锂金属沉积行为。

袁欣彤向《中国科学报》介绍说,一般情况下,伴随着锂金属的沉积,其表面会形成结构复杂的固态电解质界面(SEI),从而使沉积过程变得非常复杂。受到SEI的影响,锂金属的沉积机理会形成树枝一样的“枝晶”,造成电池使用寿命和安全的问题。

在本文通讯作者李煜章的带领下,袁欣彤将冷冻电镜技术应用于这项研究。这项在生命科学界大名鼎鼎的技术,曾于2017年获得诺贝尔化学奖。也是在那一年,李煜章及其博士时期导师、美国斯坦福大学教授崔屹开拓性地将冷冻电镜技术应用到了材料科学领域,并首次获得了锂枝晶的原子级结构图像。

在这项研究中,如何解决锂金属的电沉积,成了袁欣彤和李煜章心心念念的问题。一次在显微镜前观测时,一个大胆的想法出现在他们的脑海中:如果将锂金属的沉积与SEI的形成分开,也许能更好地了解锂金属的沉积过程。

随后,袁欣彤使用超微电极进行锂金属的快速沉积,使其挣脱了SEI的束缚。课题组惊讶地发现,锂沉积统一形成了均匀的菱形十二面体。袁欣彤知道,比起之前“不可控的枝晶”,这种稳定的沉积有望带来均匀的脱附,从而达到优良的循环性能。

“这是一个反常识的发现,但它符合上世纪经典晶体学理论对于锂作为体心立方晶胞结构的预测。”袁欣彤告诉记者。一开始,她以为“完美的菱形十二面体”是偶然现象。在尝试了几种不同的电解液和集流体基底后,出现在显微镜下的图像依然是完美的菱形十二面体,也就是说,这种现象与电解液化学和集流体基底性质无关,具有普适性。

可以说,这一发现不仅颠覆了锂金属沉积的传统观念,更为锂电池的性能提升开辟了新范式。

登上封面的“秘诀”:把失败也写进论文中

到目前为止,一切都很完美。

“我们发现了这么漂亮的结构,且不受电解液和集流体基底的影响,为此大家非常兴奋,希望能应用这个结构改善电池性能,比如更高的库仑效率、更长的循环寿命等。”回忆起当时,袁欣彤的兴奋之情溢于言表。

然而,当研究工作进行到最后一步时,却开始处处不如人意。

实验的最后一步是验证这种“完美结构”的电池循环性能,而实验的结果却是——性能十分糟糕。而且不论怎么调节参数,都很难优化性能。其原因在于,在菱形十二面体这个“大脑袋”之下,有一条细长的“脖子”,阻碍了十二面体与集流体的良好接触,导致库仑效率较低。

“我们一度怀疑,整个研究到底有没有意义?”袁欣彤说。直到现在,在向同行讲述这项工作时,她都会“突然不自信”——明明是很好的发现,在应用上却是失败的。这样的论文投出去,会被接收吗?

冷冻电镜下的锂离子,成为课题组通用的“大拇哥”表情包

最终,袁欣彤决定尝试说服导师在论文中着重展示研究中的“失败”:通过分析“完美结构”在应用上的短板,解释快充电池的失效机制。“这也是我在这项研究中的最大收获。作为科研人员,我们并不一定只展示好的数据,失败的数据也同样有意义。失败,也是大家辛苦的结果,是一种对研究进程的推动。”袁欣彤如是说。

而针对此“失败之处”,袁欣彤也与审稿人进行了“痛苦却值得”的互动。第一次回复审稿意见时,面对审稿人提出的近30个问题,她写了50页的回复信。第二轮审稿时,袁欣彤又写了25页的回复信。

在近半年的3轮审稿、修订和回复过程中,课题组补充了更多实验,研究的结论也更加扎实。更为重要的是,审稿人基于应用上的“失败”提出了一个建设性意见——脉冲充电法,这使袁欣彤看到了基础研究走向实际应用的曙光。

袁欣彤坦言,自己从未想过这篇论文能登顶Nature封面。但现在回顾来看,坦然展示失败,恰恰是能够登上封面的“秘诀”之一。

实验室的第一个博士,是什么体验?

这篇Nature封面论文只有4个署名。第一作者袁欣彤完成了本文的所有实验设计、操作、数据分析和论文撰写;袁欣彤的师妹兼室友、博士二年级学生刘博,则完成了多物理场仿真模拟和分析;该校电镜中心负责人Matthew Mecklenburg博士,则在成像分析上给出诸多建议。李煜章则监督、指导了实验设计、数据分析和论文撰写。

袁欣彤介绍,她所在的李煜章实验室以“小而精”著称。2020年7月,不到30岁的李煜章来到UCLA担任独立PI,如今的课题组只有6名博士生、1名博士后和几名刚毕业的硕士,而作为李煜章第一批入学的博士生,袁欣彤就成了这个实验室的“大师姐”。

袁欣彤(后排左二)与导师李煜章(前排右一),刘博(前排左一)

师徒俩的相遇起源于2019年的除夕。当时,袁欣彤是天津大学巩金龙教授团队的一名硕士研究生。在她的博士申请季,第一封offer就来自即将在UCLA建立实验室的李煜章。袁欣彤按捺不住心中的兴奋:电化学、电池正是她最喜欢的研究方向之一,而李煜章更是冷冻电镜应用于材料学的专家。

彼时,李煜章已确定在次年加入UCLA,但还未正式建立实验室,也没有带过博士生,袁欣彤甚至不能找到师门直系“取经”。但在专业方向的吸引下,袁欣彤很快和父母以及巩金龙老师简单商量后,当天就毫不犹豫地接受了offer。

作为组内的“大师姐”,袁欣彤见证了实验室“从0到1”的搭建过程。刚起步时,实验室的设备、资金都有缺口,而锂电池实验所需的电解液常常“几百刀听不见响”。这时,李煜章总是派出“得力干将”袁欣彤,向其他实验室借实验仪器、试剂等,并美其名曰“锻炼你的沟通技巧”。

李煜章课题组徒步,李煜章(左一)、袁欣彤(左四)、刘博(左五)

“我们组虽然穷,但穷且益坚。”袁欣彤笑道,“导师总会以另一种方式补偿我们。”刚入学时,袁欣彤从未上手过冷冻电镜技术,导师便连着两三个月教她拍摄、保存、处理数据。刚入组的国内博士生常面临语言关,导师总放慢语速,娓娓道来。写这篇Nature论文初稿时,导师更是逐字逐句修改润色。

除了好的导师外,好的搭档也必不可少。本文的二作刘博是袁欣彤的师妹兼室友,也是她日常相处中最好的朋友。在论文合作过程中,无论遇到什么样的问题,她们都会与对方交流。她们都喜欢脱口秀,喜欢互相讲段子。“我们俩经常把读博期间的各种事编成段子,讲出来就哈哈大笑。她笑称我有当脱口秀演员的潜质,也是最懂我的梗的观众。”袁欣彤向记者讲述着她们的友谊。

袁欣彤(左)与刘博

如今,袁欣彤依然继续在做锂金属电池领域的研究。她说,过去这项工作对自己来说是一个“突然的惊喜”,得益于在人生关键时刻出现的良师益友。在未来的科研道路上,自己不会拒绝任何一种可能性。

相关论文信息:

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06235-w

 
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