导读

软X射线共振弹性散射技术凭借纳米级空间分辨率和飞秒至皮秒级时间分辨率，成为探测电荷、自旋和轨道有序的灵敏工具，在凝聚态物理、材料科学等领域具有重要意义。然而，该技术对X射线源的高要求（短脉冲、波长可调）长期限制其应用，仅少数大型装置（如X射线自由电子激光器）可实现。

来自德国马克斯?玻恩非线性光学与短脉冲光谱研究所的Leonid Lunin研究团队成功开发出实验室级时间分辨软X射线散射装置，首次在实验室环境下实现了1 keV以上光子能量的磁小角X射线散射（SAXS），并以9皮秒的超高时间分辨率揭示了亚铁磁FeGd异质结构中磁畴的光诱导动态演化过程。该成果为宽范围横向有序系统的材料动力学研究提供了灵活、可及的全新实验平台。

该文章近日发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》，题为“Laser-driven resonant soft-X-ray scattering for probing picosecond dynamics of nanometre-scale order”，德国马克斯?玻恩非线性光学与短脉冲光谱研究所的Leonid Lunin是论文的第一作者，Bastian Pfau和Daniel Schick是论文的通信作者。

研究背景

在凝聚态物理与材料科学领域，横向延伸的纳米尺度电荷、轨道和磁有序结构，是理解复杂材料竞争相互作用的核心，研究工具需要同时具备匹配的纳米级空间分辨率和皮秒级时间分辨率，且能在定制环境中对材料施加强超快激发。

软X射线凭借其适中的穿透深度和灵敏度，成为研究这类有序现象的理想探针——既能探测纳米尺度材料的整体厚度，又能在超薄膜中形成清晰对比度。然而，共振软X射线散射实验对光子源要求严苛：其一，波长需在宽范围内可调（覆盖过渡金属L边和稀土元素M边，能量高于1 keV）；其二，高空间分辨率下散射信号显著衰减，且超快时间分辨测量中材料的横向对比度变化微弱，需将高光子数压缩至超短脉冲内。此前，这类实验仅能在X射线自由电子激光器（XFELs）上开展。同步辐射装置受脉冲周期和重复率限制，实验室仪器则因技术门槛难以满足需求，严重制约了研究的灵活性和可及性。

创新研究

研究团队开发的实验室级装置以激光驱动等离子体X射线源（PXS）为核心，该光源工作在软X射线光谱范围内，时间分辨率达9 ps。装置采用薄盘放大器激光系统，输出的激光脉冲聚焦于旋转钨靶后产生宽带软X射线脉冲；通过两个定制的反射式波带片（RZPs）分别捕获Fe L_2，3边和Gd M_4，5边的软X射线，经色散和聚焦后照射磁样品。探测系统采用混合像素面探测器，结合机械斩波器实现光激发与非激发状态的信号归一化，显著提升信噪比（图1a）。

研究团队以Fe/Gd多层膜为模型系统开展实验，该样品中交替的铁磁Fe层和Gd层存在反铁磁耦合，室温下形成迷宫状磁条畴，面外磁化强度交替上下，空间周期约465 nm（图1b）。团队在Gd M₅、Fe L₃吸收边开展时间分辨SAXS测量，通过方位角积分提取散射强度I (q,t)和主峰位置q1st，分别表征磁畴的磁化强度和平均周期性（图1c-d）。

图1. 基于实验室的时间分辨SAXS实验。

红外激光脉冲照射样品后，超快退磁效应导致SAXS强度显著降低，实验结果与迷宫畴图案模型拟合结果高度一致（图2a）。时间演化分析表明，样品在快速退磁后，磁化强度维持在初始值的0.56倍，直至约1 ns后才开始复磁。这一现象源于：一是样品厚度为激光吸收长度的两倍；二是非晶FeGd材料具有低电子热导率，二者共同促使薄膜上下层形成热梯度（图2b）。

另外，研究人员还观测到独特的散射峰位移反转现象：初始阶段峰向大散射矢量q偏移（对应磁畴周期减小），随后转向小q方向偏移（对应周期增大），这两个阶段的位移变化分别与快速退磁过程、薄膜长时间升温效应相关（图2b-c）。

图2. FeGd多层膜中磁畴激光驱动动力学的时间分辨共振SAXS实验结果

最后，研究人员通过多维度测量验证了装置的高效性和稳定性：在Fe L₃和Gd M₅边开展不同激发通量的延迟扫描，单天即可完成8组实验，每个数据点平均积分时间仅100秒。实验结果表明，Gd亚晶格在50 ps时的初始退磁幅度比Fe亚晶格强4.5%，且Fe亚晶格的复磁速度更快，反映了两层间较弱的层间交换耦合作用（图2d-e）。

总结与展望

研究人员通过激光驱动等离子体X射线源设计和探测方案，首次在实验室尺度实现了1 keV以上的时间分辨共振软X射线散射，时间分辨率达9 ps，成功捕获了FeGd多层膜中磁畴的退磁、复磁及空间结构重排全过程动态。装置集成单光子计数等关键技术，可提供大于500 nm横向相干长度和10⁶-10⁷ ph/s/eV的光子通量，测量效率高且灵活可调，突破了大型装置的应用限制。

未来，通过提升激光重复率（从100 Hz 至10 kHz），有望将光子通量提高两个数量级；结合飞秒激光同步和频率转换技术，可进一步拓展至毫秒时间尺度动力学研究，或实现激子、声子、磁振子等准粒子的共振激发，为量子材料中涌现性纹理的超快动力学研究开辟新路径。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-02088-2