近日，中国科学院金属研究所刘畅团队与苏州实验室丁峰团队合作，利用单壁碳纳米管（SWCNT）束间的沟槽作为限域模板，结合快速加热与冷却（FHC）工艺及微量氧调控，成功合成了超细、富含{100}晶面的铂纳米立方（Pt NCs）。该催化剂在电催化氨氧化反应（AOR）中展现出优异的性能。2026年2月2日，相关成果以“Ultrafast, groove-confined synthesis of ultrafine Pt nanocubes for efficient electrocatalytic ammonia oxidation”为题，发表于Matter期刊。论文通讯作者为张峰、高峻峰、丁峰和刘畅；第一作者为李康、常远。

氢能是理想的清洁能源载体，电催化氨氧化（AOR）被视为一种有前景的制氢途径，但其反应动力学缓慢，亟需高效催化剂。铂（Pt）基催化剂虽活性优异，但成本高昂。研究表明，暴露{100}晶面的Pt纳米立方具有最高的AOR活性，然而传统合成方法难以实现对其尺寸与晶面的精准控制，且过程复杂。

针对此挑战，研究团队提出了一种物理沉积与超快热处理相结合的新策略。首先，通过磁控溅射在自支撑SWCNT薄膜上沉积单分散Pt纳米颗粒；随后，在含微量氧的气氛中进行快速加热与冷却处理，成功诱导Pt纳米颗粒重构为均匀的纳米立方体。

图1：以SWCNT管束为模板FHC合成Pt NCs。

图2：结构均一的PtNCs/SWCNTs。

该策略的成功得益于三大关键因素的协同：

1.沟槽限域与引导：SWCNT束间的沟槽为Pt原子提供了独特的限域空间。理论计算表明，Pt原子沿管轴方向扩散的能垒远低于径向脱离能垒，从而引导形成长边平行于管轴、径向尺寸受控的超细纳米立方。

图3：SWCNT管束诱导作用-沿不同方向的Pt原子扩散。

2.微量氧稳定晶面：热处理中引入的微量氧至关重要。计算模拟揭示，氧原子选择性吸附并降低了Pt{100}晶面的表面能，热力学上驱动颗粒向立方体形貌演化。

图4：不同氧分压下Pt纳米颗粒的密度泛函理论模拟与Wulff重建。

3.超快热处理控制动力学：高达~550 °C/s的快速升降温过程，在提供足够原子重组能量的同时，有效抑制了颗粒的过度生长与团聚，确保了尺寸与形貌的均一性。

所制备的Pt NCs尺寸超细、分散均匀，且与SWCNT载体结合牢固。在AOR性能测试中，该催化剂表现卓越：

高活性：质量活性达111.28 A g^-¹，是商业20% Pt/C的3倍以上。低起效：起始电位仅为0.36 V (vs. RHE)。高稳定：经历100圈循环测试后，活性衰减率（6.7%）远低于商业Pt/C（27.1%），这归因于Pt NCs与载体间的强相互作用及{100}晶面的抗毒化能力。

图5：优异的电催化AOR性能。

综上，该研究通过“沟槽限域”、“微量氧调控”与“超快热处理”的协同设计，实现了超细、高活性{100}晶面Pt纳米立方的可控制备，为开发高性能、低成本的AOR催化剂提供了新思路。（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1016/j.matt.2025.102566