论文标题：Quantitative contribution of cells and interfaces to SOEC stack performance

期刊：Frontiers in Energy

作者：Xiaolong Wang, Beibei Han, Junkang Sang, Anqi Wu, Yafei Tang, Jianxin Wang, Wanbing Guan

发表时间：7 May 2025

DOI：10.1007/s11708-025-1018-0

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文章简介

本研究聚焦固体氧化物电解池（SOEC）电解堆的性能退化问题，通过在由三个扁平管式电池单元组成的电解堆中嵌入电压引线，结合900小时恒流电解测试及电化学阻抗谱（EIS）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）等分析手段，系统探究了电池本体与电流收集界面对堆性能的定量影响。

研究背景及意义

水电解制氢是减少传统能源依赖的核心技术路径，其中固体氧化物电解池因高效、环保且无需贵金属催化剂的特性，在可再生能源整合领域展现出显著潜力。固体氧化物电解池通过串联或并联组成电解堆以实现规模化制氢，但其长期运行稳定性是制约应用的关键瓶颈。

已有研究表明，固体氧化物电解池电解堆性能退化涉及电池本体与界面两方面：电池作为电化学反应核心，其氧电极界面分层、燃料电极Ni损耗、电解质开裂等问题可导致性能不可逆衰减；金属互连件作为电池单元的连接载体，其自身电阻及与电池的界面电阻同样影响堆输出效率，例如Cr扩散引发的电极中毒和界面元素互扩散已被证实是退化主因。然而，电池与界面对堆退化的定量贡献及内在机制尚不明确。因此，本研究通过分段测试方法区分各组件的退化贡献，为提升固体氧化物电解池电解堆的长期稳定性提供了理论支撑。

主要研究内容

实验采用浙江氢邦科技有限公司生产的扁平管式固体氧化物电解池，单电池有效活性面积60 cm2，金属互连件为SUS441不锈钢，空气侧流道通过蚀刻工艺制备。堆结构包含三个重复单元（Cell-1、Cell-2、Cell-3）及对应互连件（IC0-IC3），界面标记为IC-I0至IC-I3，其中IC-I0为燃料电极侧界面，其余为空气电极侧界面。组装时嵌入0.1 mm铂丝作为电压引线，实时监测各电池及界面电压；堆体经800 ℃烧结并施加2000 N压力以确保密封与集流效率，测试前在750 ℃下完成4小时还原处理。

图1 实验示意图

性能测试涵盖放电与电解模式：放电模式下燃料极通入2 L/min氢气，空气极通入6 L/min空气；电解模式下燃料极通入40%氢气与60%水蒸气混合气体，空气极通入3 L/min空气，长期测试在500 mA/cm²恒流条件下持续900小时。采用电化学工作站进行阻抗谱测试，频率范围20 mHz-40 kHz，振幅20 mV；扫描电子显微镜与X射线衍射用于微观结构与物相分析。

结果显示，初始堆的最大放电功率为104.7 W（1.8 V，969 mA/cm²），三电池功率分别为44.31、44.54、44.07 W，界面功率损失占电池总输出的21%；长期运行后堆功率降至80.89 W，界面损失占比降至11%。电解模式下，初始堆在4.2 V时电流密度为750 mA/cm²，界面电压损失占电池总电压的10%；测试后电流密度降至608 mA/cm²，界面损失占比降至6%。900小时稳定性测试中，堆电压退化率为0.93%/100 h，低于三电池平均退化率（1.09%/100 h），其中Cell-2退化最为显著（1.5%/100 h），界面电压降低了0.055 V，贡献了25.82%的退化率。

图2 电解堆及单电池长期运行前后的电流-电压曲线

图3 长期运行曲线

电化学阻抗谱分析表明，电解堆初始欧姆电阻为14.92 mΩ，测试后增至16.93 mΩ；极化电阻从25.16 mΩ升至42.25 mΩ后又降至34.49 mΩ。单电池中，Cell-2欧姆电阻增幅最大（63.3%），极化电阻增幅68.4%，与扫描电子显微镜观察到的Ni颗粒聚集、三相边界长度减少及孔隙率增加一致。界面方面，IC-I3（空气电极侧）电阻下降最显著（从2.89 mΩ降至1.73 mΩ），X射线衍射显示互连件表面生成Cr₂O₃与(Mn,Cr)₃O₄氧化物层，改善了界面接触。

图4 不同时间的奈奎斯特图及电解堆与单电池的电阻变化趋势

图5 电解过程中各界面的电压和欧姆电阻、互连件的X射线衍射结果及长期运行后空气电极界面的形貌

研究结论

本研究通过900小时恒流电解实验，明确了固体氧化物电解池电解堆中电池与界面对性能退化的定量贡献。堆电压升高0.213 V对应退化率0.93%/100 h，其中Cell-1、Cell-2、Cell-3电压分别增加0.079 V、0.119 V、0.07 V，界面电压降减少0.055 V，抵消了25.82%的总退化。电池退化主要源于燃料电极Ni颗粒团聚与孔隙率变化，导致三相边界减少及欧姆、极化电阻增加，且Cell-2因处于堆体中部，受流体分布影响退化最严重。界面退化的缓解则归因于互连件表面氧化层形成与压力作用下的接触优化，降低了界面电阻。

研究结果表明，固体氧化物电解池电解堆性能受电池与界面协同作用影响，界面优化可有效抑制整体退化。未来工作需进一步探索热循环、电流波动等复杂工况对组件退化的影响，以指导高稳定性固体氧化物电解池电解堆的设计与应用。

原文信息

Quantitative contribution of cells and interfaces to SOEC stack performance

Xiaolong Wang^1,2, Beibei Han², Junkang Sang², Anqi Wu², Yafei Tang³, Jianxin Wang², Wanbing Guan²

Author information：

1. School of Materials Science and Chemical Engineering, Ningbo University, Ningbo 315211, China

2. Key Laboratory of Advanced Fuel Cells and Electrolyzers Technology of Zhejiang Province, Ningbo Institute of Materials Technology and Engineering of the Chinese Academy of Sciences, Ningbo 315201, China

3. Zhejiang H2-Bank Technology Co., Ltd., Ningbo 315899, China

Abstract：

This study employs the method of embedding voltage leads within three cells of an electrolysis stack to investigate the quantitative impact of the electrolysis cells and their interfaces on overall stack performance. A 900-h stability test was conducted at a constant temperature of 750 °C with a current density of 500 mA/cm2 and 60 vol.% (volume fraction) water steam content. The results indicate the electrolysis voltage of the stack increased by 0.213 V, while the voltage across the three cells increased by 0.268 V. Post-mortem analysis reveals changes in the three-phase boundary (TPB) and porosity of the Ni-YSZ electrodes across different cells. These structural changes explain the variations in both ohmic resistance and polarization resistance. In contrast, the voltage drop across the current-collecting interface between the interconnect and the cell decreases by 0.055 V, accounting for 25.82% of the total stack degradation. Improved interface contact helps inhibit stack degradation. Future work will further investigate the stability of stack components and their interfaces, aiming to optimize stack design.

Keywords:

solid oxide electrolysis cell (SOEC) stack; flat-tube solid oxide fuel cell; interface; metal interconnect; water electrolysis; degradation

Cite this article:

Xiaolong Wang, Beibei Han, Junkang Sang, Anqi Wu, Yafei Tang, Jianxin Wang, Wanbing Guan. Quantitative contribution of cells and interfaces to SOEC stack performance. Front. Energy, https://doi.org/10.1007/s11708-025-1018-0

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通讯作者简介

韩贝贝，中国科学院宁波材料技术与工程研究所助理研究员。研究方向为固体氧化物电池电堆/电解堆的研制及其性能评价。主持了中石油委托的电解海水制氢项目和宁波市自然基金，作为核心骨干参与了国家重点研发计划与宁波市重点研发计划以及龙头企业横向委托项目。围绕固体氧化物电池技术发表学术论文11篇，申请或授权发明专利 11 件。

期刊简介

Frontiers in Energy是中国工程院院刊能源分刊，高教社Frontiers系列期刊之一。由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编，中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊，美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric，上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

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