论文标题：Performance Evaluation of Different Reactor Concepts for the Oxidative Coupling of Methane on Miniplant Scale

论文链接：https://doi.org/10.3390/methane4040025

期刊名：Methane

期刊主页：https://www.mdpi.com/journal/methane

甲烷作为天然气的主要组分，其直接高效转化与高值化利用是催化与化工过程领域长期关注的关键挑战。其中，甲烷氧化偶联（Oxidative Coupling of Methane，OCM）反应可将甲烷直接转化为C2烃（乙烯/乙烷），是一条极具吸引力的技术路径。然而，该反应强放热特性对反应器选型与过程强化提出了极高要求。

1. 研究方法

为系统比较不同反应器构型在接近实际工况下的性能表现，本研究在中试规模上对三种典型反应器——固定床反应器（Packed Bed Reactor（PBR））、流化床反应器（Packed Bed Membrane Reactor（PBMR））与循环流化床反应器（Chemical Looping Reactor（CLR））——进行了实验评估。研究在统一原料与操作条件下，重点考察了各反应器在C2烃产率、选择性及长期运行稳定性等方面的表现。

图1. 微型工厂分别用于固定床反应器（PBR）与循环流化床反应器（CLR）（a）及用于流化床反应器（PBMR）（b）的配置示意图。

2. 研究结果

研究结果显示，不同反应器构型在综合性能上存在显著差异。

-循环流化床反应器（CLR）展现出最优的综合性能。其突出的传质传热效率有效抑制了局部过热，从而实现了最高的C₂烃产率。同时，催化剂在系统中连续循环再生，保障了反应过程的高稳定性，显示出良好的工业放大潜力。

下图显示了在两种不同的进料阶段和反应时间下，将温度从780 °C提高到830 °C所获得的结果。与其他两种方案相比，CH₄转化率非常低（4%~12%），但选择性几乎翻了一番，超过80%。在选择性为70%时，C₂的最大收率约为7%。

图2. 循环流化床反应器（CLR）—气体进料量、反应阶段持续时间和温度的变化。(a) 780 °C, Δt = 10 min, 20 mL CH₄; (b) 830 °C, Δt = 10 min, 20 mL CH₄; (c) 780 °C, Δt = 5 min, 20 mL CH₄; (d) 830 °C, Δt = 5 min, 20 mL CH₄; (e) 780 °C, Δt = 10 min, 40 mL CH₄; (f) 830 °C, Δt = 10 min, 40 mL CH₄; (g) 780 °C, Δt = 5 min, 40 mL CH4; (h) 830 °C, Δt = 5 min, 40 mL CH₄.

-固定床反应器（PBR）受限于传热效率较低，床层内容易形成温度梯度与热点，导致深度氧化反应加剧，C₂选择性因而受到制约。

图中展示了温度和总进料量变化对反应的影响。总体而言，在设定的参数下，C₂的最大收率可达17.9%。随着温度升高，转化率、选择性和收率可随之提高。然而，温度高于850 °C 会导致活性催化剂表面积的不可逆损失。

图3. 固定床反应器（PBR）—GHSC和温度对甲烷转化率、C₂选择性、C₂产率的影响（CH₄:O₂:N₂ = 2:1:4, 总进料 = 70/140 mL/min）。

-流化床反应器（PBMR）在温度控制方面优于固定床反应器，但在中试连续运行中，仍面临催化剂磨损与工艺稳定性等方面的挑战。

下图显示了流化床反应器在不同温度下的测试结果。与固定床反应器类似，其性能对温度具有很强的依赖性。随着反应器温度的升高，转化率和选择性均有所提高。仅在接近催化剂临界温度时，选择性才开始下降。在 820-850 °C的温度范围内，C₂的最大收率达到22.6%。

图4. 流化床反应器（PBMR）—温度的影响（CH₄:O₂:N₂ = 2:1:4）。

3. 结论与展望

结论表明，反应器选型与工程优化是推动甲烷氧化偶联技术（OCM）走向工业化的核心环节。本研究通过中试实验证实，循环流化床反应器在C₂产率与过程稳定性两方面均表现领先，为后续工艺放大与示范装置设计提供了关键数据支撑与理论依据。

未来，结合高性能催化剂开发与反应器工程的协同创新，甲烷氧化偶联技术（OCM）有望为实现天然气资源的高效转化与低碳化工转型提供重要路径。

Methane期刊介绍

https://www.mdpi.com/journal/methane

主编：Prof. Dr. Patrick Da Costa, Institut d’Alembert, Sorbonne Université, CNRS UMR7190, 2 pl de la Gare de Ceinture, 78210 St Cyr L’Ecole, France

期刊专注于甲烷及其相关领域的创新研究。期刊涵盖甲烷的生产、储存、转化、利用及环境影响等多个方向，涉及能源科学、环境工程、化学催化、微生物学等交叉学科，旨在为全球学者提供高质量的学术交流平台。本期刊涵盖与甲烷相关的所有研究主题，重点关注但不限于以下领域：甲烷勘探与开采技术，甲烷的化学与物理特性，甲烷及其衍生物的应用，甲烷排放与控制，甲烷代谢过程，天然气水合物（可燃冰），氢能技术，氢燃料开发。

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