导读

近日，韩国浦项科技大学 Kyoung-Duck Park教授等人就等离激元针尖增强低维量子系统光与物质相互作用技术发表综述。

利用针尖增强的纳米光谱仪和成像技术已经得到了广泛的应用和发展。特别是，利用针尖增强技术可以显著提升对低维量子材料的探测和调控。近日，随着等离激元纳米针尖技术的不断提升，动态调控近场光与物质的相互作用成为可能。本综述围绕该技术的三种手段展开，分别是腔隙控制、压力控制以及针尖诱导的偏振控制。这三种手段打开了调控自发辐射速率、拉曼散射强度以及从弱耦合到强耦合调控的光与物质作用新篇章。

该文章近日发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》，题为“Dynamical control of nanoscale light-matter interactions in low-dimensional quantum materials”。Yeonjeong Koo为论文的第一作者，Kyoung-Duck Park为论文通讯作者。

研究背景

等离激元针尖增强光与物质相互作用是纳米光学的一个研究方向。在这个领域中，主要探索的是金属纳米结构（如针尖或纳米柱）与光场之间的相互作用，特别是如何利用这些结构来增强、操控和局域化光场，从而影响物质的光学性质和相应的量子效应。金属纳米结构，由于其表面等离激元（surface plasmon）的共振，可以有效地将光场局域化到纳米尺度。这种局域化效应可以导致光场强度的显著增强，从而引起物质的强光学效应，如增强拉曼散射、局域化热效应等。

创新研究

第一个重要调控手段是腔隙调控。当针尖和材料表面靠的足够近时，这些纳米结构与光场发生相互作用，金属中的自由电子与外部光场之间形成等离激元共振。这种共振效应导致光场在纳米结构周围局域化，形成一个等离激元腔。这个等离激元腔的模式体积可以随着针尖距离表面的远近而调控（Fig. 1b）。腔内激子的跃迁速率，光子的自发辐射速率，拉曼散射强度，以及光与物质的耦合强度都和模式体积有关。因此，通过动态控制针尖距离，可以有效调控以上参数，从而展现出非常丰富的光学性质和新现象, 增强purcell效应，增强拉曼散射等光学响应 （Fig.2）。

第二个重要手段是压力调控。在实验过程中，通过微尖或纳米机械系统施加外部压力到针尖或其周围的样品。这种压力可以通过纳米精确位置控制系统来实现。在施加外部压力的条件下，金属针尖的形状和结构可能会发生微小变化。这些微小变化可以影响等离激元的局域化效应，如共振频率、电场增强因子和光学效率等。通过压力调控，可以改变针尖与光场之间的相互作用，进而调整或优化增强效应，如增强拉曼散射（SERS）、局域化热效应和光子-激子耦合、激子-三离子转变等（Fig.3）。

最后一个调控手段是针尖近场偏振调控。通过改变针尖的角度(Fig. 4a)或者针尖的形状，可以在表面诱导出不同的偶极谐振模式，从而在特定的辐射区域拥有特定的偏振，这一性质是传统技术所不能达成的。除此之外，仍可以利用SLM进行波前调控，从而自由地增强或者抑制特定偏振的光的辐射，而不再需要改变针尖的形状。但这一技术才刚刚展开，仍然需要系统的研究和探索。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

图一：（a）针尖调控二维材料性质示意图。(b)三种主要的调控手段：腔隙调控，压力调控，以及近场偏振调控

图二：（a）对WSe₂材料的荧光辐射，拉曼散射的调控。（b）在TMD异质结中诱导的Purcell效应增强荧光辐射

图三：(a) WSe₂材料生长中针尖增强荧光谱随着 （i）不可逆和（ii）可逆压力的变化。(b) 对单层WSe₂褶皱材料的压力调控。（c）用于激子漏斗和三离子转换的纳米级应变工程

图四：(a)传统的针尖近场偏振调控示意图。（b）通过设计具体的针尖结构来调控近场的偏振和辐射

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-024-01380-x