新加坡南洋理工大学高炜博教授课题组通过Purcell效应定点增强了WSe₂中的单光子源亮度并观测到了其寿命的显著缩短。在此基础上，通过对器件施加底栅和顶栅调控，利用电荷耗尽减少了局域激子的非辐射耦合通道，实现了栅压调控后的单光子源量子效率平均增加到76.4 ± 14.6％，部分单光子源的量子效率接近100%（超过90％），同时其寿命显著增加，且单光子源纯度也得到了进一步改善。

北京时间2024年6月17日17时，上述研究成果以“Charge-depletion-enhanced WSe₂ quantum emitters on gold nanogap arrays with near-unity quantum efficiency”为题在线发表于Nature Photonics。

论文第一作者为中国科学技术大学微尺度蔡洪冰特任研究员，新加坡南洋理工大学Abdullah Rasmita博士后，贺瑞华博士后；通讯作者为高炜博教授。

单光子发射器（SPE）是量子技术发展的关键元器件之一。过渡金属二硫属化物（TMD）单层中的局域激子，因其继承于二维材料的低维特性以及和传统CMOS工艺的高度兼容性而成为一种有重要应用前景的单光子源的候选。在许多应用中，SPE的亮度是检验其性能的重要标准，因此，需要单光子源具备高收集效率、高发射率和接近1的量子效率等特性。由于表面不存在全内反射，二维材料中的SPE具有高收集效率的独特优势。此外，通过应变和等离激元Purcell效应，SPE可以实现定点制备和发射效率增强。然而，通过上述方法仍然无法实现接近1的量子效率，究其原因，是因为抑制非辐射跃迁对于进一步提高单光子源的的量子效率至关重要。得益于二维材料的原子级厚度，TMD单层中自由激子的非辐射跃迁路径可以通过使用栅压来抑制。特别是，栅压可以抑制非辐射带电激子生成和激子-电荷的俄歇复合。然而，对于与SPE相关的局域激子，这种抑制尚未实现。

最近，新加坡南洋理工大学的高炜博团队报道了等离激元增强的WSe₂单光子源中非辐射跃迁的成功抑制。文中通过两步增强的方式实现了SPE亮度的有效提升。第一步为增加LDOS（即Purcell效应），将WSe₂单层转移至与局域激子发射能量共振的金属结构附近。Purcell效应导致更高的辐射跃迁效率，从而增加了SPE亮度。第二步，通过在介质中施加电场，将电荷从中性激子区域驱离，由顶部和底部栅极的双栅配置进行调控。这种电荷耗尽减少了激子与电荷的相互作用，从而抑制了非辐射跃迁通道，同时增加了SPE的寿命和亮度。与未耦合的SPE相比，等离激元耦合的SPE的强度增强因子为21至45。而当施加栅极电压时，其强度得到了进一步增强，总体强度增加了接近两个数量级，量子效率提高至接近100%（>90%）。SPE亮度和寿命表现出相同的栅压依赖性，PL线宽和二阶光子相关性随栅压的依赖性，表明非辐射跃迁途径的栅压调控特性。

研究亮点

1. 新型等离激元构架和单光子源与热点的自对准耦合

为了实现WSe₂单光子源的可寻址制备以及其与等离激元热点的自发耦合，该工作发展了一种竖直构架的纳米间隙阵列。通过干法转移的方式将WSe₂转移到金属图案之上，并利用顶层石墨烯和底层高掺杂硅层作为顶栅和底栅来施加栅压调控。这样在纳米间隙阵列的边缘处由于应力的存在而产生了单光子源阵列，同时由于间隙处的应力最强且等离激元热点也处于间隙之中，所以实现了单光子源的定点制备以及其与等离激元热点的自发耦合。使用该种构架同时还使得底栅和底栅的制备能够实现。另外，和传统的三明治纳米间隙构架相比，此种结构可以实现出射光的全部发射，避免了顶部金属层的吸收。

图1 等离激元纳米阵列增强的WSe₂单光子源的栅压调控原理图和器件结构图。

2. 等离激元对单光子源亮度的增强

图2a显示了在726 nm CW激光激发下的PL强度图。可以发现强度较强的单光子源主要位于纳米间隙处，显示出SPE的可寻址制备和等离激元增强。图2b给出了SiO₂基底上的SPE和纳米间隙上的SPE的PL光谱进行比较。平均而言，纳米间隙上单光子源的亮度增强了一个数量级。功率依赖的光谱显示主峰在低功率和高功率时相同，表明发射来自激子而非双激子。通过功率依赖的PL强度进一步证明了这种激子发射的增强。来自多个位置的SPE功率依赖性表明该金属结构的等离激元增强因子在21至45之间。为了进一步证明所选发射点的单光子性，文中对SiO₂和纳米间隙上的SPE的发射进行了二阶光子相关测量。结果显示SiO₂上SPE的g⁽²⁾(0)=0.38±0.06，而纳米间隙上的SPE的g⁽²⁾(0)=0.18±0.06。两者均显示出g⁽²⁾(0)＜0.5，证明了其单光子性质，同时纳米间隙上的SPE显示出较短的拟合寿命。通过测量726 nm脉冲激发下的时间依赖PL，进一步确认了纳米间隙上的SPE存在明显的寿命缩短。纳米间隙上的SPE的寿命约为0.4 ns，而SiO₂上的SPE为8.08 ns，验证了Purcell效应的作用。

图2 通过等离激元增强的WSe₂单光子源。

3. 栅压对单光子源的进一步调控

文中接下来研究了SPE的栅压调控特性。图3a显示了在背栅接地情况下（V_bg=0），纳米间隙上的SPE的顶部栅电压（V_tg）依赖PL光谱。无论栅电压如何改变，SPE亮度的时间稳定性均具有良好的表现。此外，金属纳米间隙的等离激元共振模式不受栅电压影响。总PL强度随着V_tg变负而增强，表明栅压可调性。单光子发射显示在g⁽²⁾(0)＜0.5。此外，当施加栅电压时，SPE纯度提高，g⁽²⁾(0)从V_tg=0的g⁽²⁾(0)=0.29±0.02减少到V_tg=-1.2 V的g⁽²⁾(0)=0.04±0.01。g⁽²⁾(τ)的形状也随着施加的栅电压变化，表明栅电压可以通过抑制非辐射复合通道影响激子动力学。为了进一步研究激子动力学的栅压依赖性，文中对该SPE进行了时间分辨PL测量。图3b显示了不同栅电压下的归一化PL时间曲线。可以看出，SPE的寿命随着负V_tg的增加而增加。图3c总结了V_tg依赖的寿命，可以看到SPE的寿命从零栅电压的0.61 ns增加到V_tg=-1.2 V的1.45 ns。这一寿命延长解释了PL强度的栅依赖性。如图3d所示，PL强度随着V_tg从0到-1.2 V的增加而增加约4倍。对于多个单光子源的量子效率测量可以得到其平均值约为76.4±14.6 %，最高值>90%。

图3 栅压调控的WSe₂单光子源以及其量子效率测量。

4. 提出并验证了新的增强机理

得益于器件的双栅压构架，该工作可以在顶栅和底栅的同时调制下研究单光子源的强度和寿命的变化。可以看出，单光子源的寿命和强度表现出相似的栅极依赖关系。而图谱中明显可以分为三个部分（图4a，4b），较为明亮的区域A (V_B＞0V@V_T=0V) 和区域 C (V_B＜0V@V_T=0V)，其分割线s=dV_B/dV_T≈1为电荷掺杂的中性点，证明了栅压对单光子源的调控来源于电场而非常见的电荷掺杂。基于以上结论，文中给出了电荷耗尽的模型（图4c）。

图4 栅压调控增强WSe₂单光子源发光强度的电荷耗尽机理。

综上所述，该工作成功地在局域WSe₂激子中实现了栅压调控的非辐射跃迁抑制。通过等离激元耦合和电场调制，实现了接近100%的量子效率和显著的PL强度增强。该研究结果为在二维材料中实现高效SPE提供了新思路，展示了抑制非辐射跃迁路径的重要性。未来的研究可以进一步探索这种方法在其他二维材料中的应用，并通过优化器件结构以实现更高的SPE性能。（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41566-024-01460-9