来源:Frontiers of Chemical Science and Engineering 发布时间:2024/3/11 14:09:34
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FCSE | 前沿研究:CO3O4在HZSM-5载体上的单层分散行为探讨设计催化剂用于NH3选择性还原NOx

论文标题:On the monolayer dispersion behavior of Co3O4 on HZSM-5 support: designing applicable catalysts for selective catalytic reduction of nitrogen oxides by ammonia(CO3O4在HZSM-5载体上的单层分散行为探讨设计催化剂用于NH3选择性还原NOx)

期刊:Frontiers of Chemical Science and Engineering

作者:Yufeng Yang, Lihong Zhang, Tao Song, Yixing Huang, Xianglan Xu, Junwei Xu, Xiuzhong Fang, Qing Wang, Haiming Liu, Xiang Wang

发表时间:15 Nov 2023

DOI: 10.1007/s11705-023-2332-x

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阅读原文请点击“On the monolayer dispersion behavior of Co3O4 on HZSM-5 support: designing applicable catalysts for selective catalytic reduction of nitrogen oxides by ammonia”

背景及意义

为国民健康和经济的可持续发展,实现大气环境质量持续好转,研发高效的NOx消除催化剂是关键一环。用NH3选择性催化还原NOx (NH3-SCR)是最有应用前景的柴油发动机NOx消除技术之一。贵金属催化剂以其优越的性能在NH3-SCR领域得到广泛研究和应用,然而因其价格昂贵、资源稀缺,亟需寻找性能良好、来源更广泛的催化材料。目前,分子筛类催化材料是脱硝领域的研究热点。Co3O4具有优良的氧化还原性能,表面空位丰富,利于NOx-SCR反应的进行。但分子筛负载Co3O4制备催化剂用于NH3-SCR少见报道,一些基础科学问题仍不清楚,值得进行进一步深入系统研究。

研究内容及主要结论

基于单层分散理论,采用浸渍法合成了系列Co3O4/ZSM-5催化剂,并考察了以NH3为还原剂的NOx-SCR反应性能。采用多种表征手段对Co3O4在HZSM-5载体上的单层分散行为进行了系统的探索和阐明。得到主要结论如下:

(1)XRD外推得到Co3O4在HZSM-5载体上的单层分散阈值为0.061 mmol 100 m-2 ZSM-5,折合为4.5 wt.%的Co3O4负载量。通过XPS外推验证了Co3O4的阈值为0.058 mmol 100 m-2 ZSM-5,在误差范围内两者一致。

(2)在单层分散阈值以下,单层或亚单层且非晶态的Co3O4,有利于表面酸性位点和活泼氧(O2-)中心的形成。该两种表面活性位点能有效吸附和活化反应物NOx和NH3,从而提高NH3-SCR性能(图1c)。

图1. (A) Co3O4/ZSM-5的EPR光谱,(B) Co3O4/ZSM-5的XPS O 1s光谱, (C) 400℃时NOx转化率与表面活泼氧量(O2-/O2-比)的关系

(3)催化剂的表面性质和反应性能均存在明显的阈值效应。反应结果表明(图2),因其具有最大量的表面活泼氧(O2-)和酸性位点,接近单层分散阈值的4% Co3O4/ZSM-5催化剂的反应性能最佳,且该催化剂具有良好的抗水抗硫中毒性能。

图2. (A) Co3O4/ZSM-5催化剂上的NOx转化率, (B) N2和N2O的浓度, (C) 400℃时NOx的转化速率(Rw和Rs), (D) 4% Co3O4/ZSM-5催化剂的抗水抗硫测试

亮点

(1)Co3O4可在HZSM-5载体上自发单层分散,其分散阈值为0.061 mmol 100 m-2 ZSM-表面。所得催化剂的表面性质和反应性能均存在明显的阈值效应。

(2)在单层分散阈值以下,Co3O4以单层或亚单层的非晶态形式存在,有利于形成对NH3-SCR反应至关重要的表面活泼氧(O2-)和酸性位点。

(3)通过在HZSM-5载体上负载单层分散阈值量的Co3O4,可制备得到反应性能最佳的Co3O4/ZSM-5催化剂,且该催化剂具有良好的抗水抗硫中毒性能。

相关成果以“On the monolayer dispersion behavior of Co3O4 on HZSM-5 support: Designing applicable catalysts for selective catalytic reduction of nitrogen oxides by ammonia”为题发表在Frontiers of Chemical Science and Engineering(DOI: 10.1007/s11705-023-2332-x)。

作者及团队介绍

王翔(通讯作者),南昌大学化学化工学院,教授,博士生导师,“赣江学者”特聘教授,江西省能源与环保催化重点实验室主任,江西省“双干计划”长期创新领军人才。主要从事工业催化、多相催化和表面化学研究。主持国家自然科学基金4项、省级课题及横向项目10余项。迄今已在国内外化学化工期刊发表学术论文160余篇,被引用5000余次。授权发明专利10余项,部分专利已投入实际应用。

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