2021年12月16日，Nature Energy（IF 60.9）在线发表了大连理工大学史彦涛教授团队与瑞士洛桑联邦理工学院（École Polytechnique Fédérale de Lausanne, EPFL）Michael Grätzel教授团队、东南大学电子科学与工程学院朱超研究员合作的研究成果，题为“Ti1–graphene single-atom material for improved energy level alignment in perovskite solar cells”。
研究团队首次将单原子材料（SAMs）引入全固态太阳能电池，从分子/原子水平上实现了石墨烯背电极材料电学性能的精确调控，有效解决了碳基钙钛矿电池（C-PSCs）能级失配问题，大幅提高了器件性能。该项研究进一步推进了C-PSCs产业化进程和经济社会绿色低碳转型发展，助力实现碳达峰、碳中和目标。
大连理工大学张春阳博士（排序第一）、中科院大连化学物理研究所梁素霞博士、大连理工大学刘炜副教授为论文共同一作，史彦涛教授、Michael Grätzel教授、朱超研究员为论文共同通讯作者。本工作是在多个参与单位共同努力下完成的，包括大连理工大学、洛桑联邦理工学院、香港科技大学、东南大学、厦门大学、中科院大连化学物理研究所。
钙钛矿太阳能电池（PSCs）是新兴的第三代光伏电池，随着研究的深入，能量转化效率（PCE）不断增长。目前，经国际权威认证的PCE已高达25.5%。然而，长期稳定性问题依然阻碍着PSCs大规模应用。研究表明，常用的Au/Ag等贵金属电极是导致器件不稳定的主要因素之一，原因是金属电极容易与钙钛矿中的卤素离子反应而被腐蚀。使用碳电极取代金属背电极是解决器件稳定性问题的有效策略。然而，由于界面接触、能级失配和电荷传输动力学迟缓等问题，碳基PSCs能量转换效率一直处于相对较低的水平（绝大多数都不超过18%）。如何提升碳基PSCs能量转换效率是本领域亟待破解的难题之一。
为此，大连理工大学史彦涛教授团队联合瑞士洛桑联邦理工学院Michael Grätzel教授团队和东南大学电子科学与工程学院朱超研究员，创新性地利用一种新型碳基单原子材料Ti1/rGO，有效改进了C-PSCs中碳电极与空穴传输层之间的能级匹配。研究表明，该材料是将原子级分散的Ti负载在还原氧化石墨烯上（简称Ti1-rGO），具有明确的配位结构（Ti-O4-OH）。DFT计算表明，当单原子Ti负载于rGO时，rGO的电子结构发生显著变化，引起费米能级下降和功函数增大，使得Ti1-rGO与空穴传输层的能级更加匹配，有利于界面电荷转移。结合先进的模块化器件结构，Ti1-rGO基C-PSCs最终取得了高达21.6%的PCE，远高于本领域先前报道的C-PSCs。更可喜的是，未封装器件在25℃和60℃分别连续照射工作1300 h（N2氛围，1 sun）后，PCE依然保持初始PCE的98%和95%。
图1：Ti1-rGO的制备及其形貌结构表征。
图2：Ti原子在Ti1-rGO中的配位结构解析
图3：Ti1-rGO电子特性的理论计算及其表征
图4：Ti1-rGO基C-PSCs的光电特性及稳定性研究
本项研究不仅发展了一种调控碳材料电学特性的先进方法，也深化了对碳材料化学结构与电学性能之间构-效关系的理解，同时也拓展了SAMs的应用领域。
本项研究获得了国家自然科学基金（51872036, 51773025, 11504046），“兴辽英才计划”项目（XLYC2007038, XLYC2008032）、大连市科技创新基金（2018J12GX033, 2019J12GX032）、辽宁省中央引导地方科技发展资金等资助（2021JH6/10500152）。（来源：科学网）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41560-021-00944-0
