作者:魏展画等 来源:《自然》 发布时间:2021/11/25 8:38:17
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中美科学家实现钙钛矿发光器件领域新突破

 

北京时间11月25日0时,国际顶刊Nature在线发表了加拿大多伦多大学电子与计算机工程系Edward H. Sargent团队和华侨大学发光材料与信息显示研究院、材料科学与工程学院魏展画团队合作完成的研究论文,题为“Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs”。该工作通过对低维钙钛矿材料进行表面钝化和阱宽调控,实现了钙钛矿发光器件性能和寿命的大幅提升,未来有望应用于新型显示和照明领域。

多伦多大学马冬昕博士为本文的第一作者,华侨大学林克斌博士为第二作者;多伦多大学Edward H. Sargent教授和华侨大学魏展画教授为共同通讯作者。

金属卤化物钙钛矿具有优异的光电特性,如摩尔消光系数高、载流子迁移距离长、能带隙可调、缺陷容忍度高等,在太阳能电池和发光器件等领域有着广阔的应用前景。基于微观晶体结构的不同,金属卤化物钙钛矿可分为零维、低维和三维等。其中,低维钙钛矿材料具有量子限域效应,激子结合能较大,不易产生非辐射复合,发光效率较高。但是,要想开发高效、稳定的低维金属卤化物钙钛矿材料与发光器件,面临两大挑战:一是缺陷态的存在,会形成非辐射复合中心,导致离子迁移,不利于器件的发光效率、稳定性;二是多相混合量子阱的形成,会导致光、电激发下,能量从宽带隙量子阱向窄带隙量子阱传递,产生耗散,不利于器件的发光效率、色纯度。

为了提高低维钙钛矿发光器件的性能,多伦多大学的Edward H. Sargent团队和华侨大学的魏展画团队合作,提出了低维金属卤化物钙钛矿的表面钝化—阱宽调控策略。如图1所示,反溶剂诱导的结晶过程中,钙钛矿前驱体溶液中的[PbBr6]4-、MA+和Cs+先形成钙钛矿薄片,然后长链有机阳离子PEA+与钙钛矿薄片作用,生成低维钙钛矿薄膜。

图1:低维钙钛矿结晶过程示意图(PEA为苯乙基铵离子)。

对照组中,PEA+无序、快速的扩散导致大量缺陷产生,形成混合量子阱结构。实验组中,小分子添加剂三苯基氧膦(TPPO)和三(4-氟苯基)氧膦(TFPPO)中的磷氧键与钙钛矿薄片产生P=O:Pb2+相互作用,钝化晶界,降低缺陷态密度。与此同时,TFPPO中的氟原子与PEA+相互作用,控制结晶,形成维度均一的高质量钙钛矿薄膜。如图2所示,这种薄膜具有均匀、致密的表面形貌,发光波长517 nm,发光半峰宽仅20 nm,光致发光效率接近100%。所制备的钙钛矿绿光器件的外量子效率高达25.6%,在7,200 cd m-2的初始亮度下运行寿命达到2小时,远超目前报道的同类器件。

图2:(a)钙钛矿发光器件的结构示意图、截面透射电镜图和能级结构示意图;(b)钙钛矿发光器件对应的电流—电压曲线、亮度—电压曲线和外量子效率—亮度曲线;(c)钙钛矿发光器件的外量子效率统计分布图;(d)钙钛矿单载流子器件的电流—电压曲线;(e)经TFPPO处理的钙钛矿发光器件的寿命曲线。

过去几年,钙钛矿发光器件的性能和寿命都得以显著提升,但仍然任重道远,需要更多的科研工作者一起努力。

该研究工作得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金和华侨大学科学研究基金的大力支持。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41586-021-03997-z

 
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