华东理工大学化学与分子工程学院、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心田禾院士团队的花建丽教授在具有氧化还原活性基元的多孔有机聚合物光催化绿色合成过氧化氢（H2O2）方面取得系列进展。相关研究成果分别发表于《美国化学会催化》和《化学科学》。
H2O2是一种重要的绿色氧化剂和潜在的清洁燃料，且在水溶液中能量密度与压缩氢气相当，储存和传输方式更为便捷，在环境和能源领域的应用中受到广泛关注。通过光催化的方式，利用太阳能将水和氧气反应生成H2O2，有望实现绿色无污染、可持续的H2O2合成。
其中一项工作中，研究团队将邻苯二酚氧化还原活性基团引入到共价有机框架（COFs）中，通过邻苯二酚与邻苯醌发生可逆互变的方式，将电子自发的传递给氧气，有效抑制了光催化过程中的电荷复合，并降低了H2O2产生过程中的能垒。研究结果表明，基于四苯基苯和邻苯二酚缩合构建的TPB-COF-OH可以在纯水和空气中光催化全合成H2O2，生成速率为6608 μmol h–1g–1，太阳能到化学能的转换效率（SCC）高达0.84%，是目前COFs类光催化剂在太阳能驱动的H2O2生产中的最高值之一。
基于邻苯二酚的COFs光催化剂制备及产H2O2的SCC。图片来源于《美国化学会催化》
另一项工作中，研究团队将吩嗪氧化还原活性单元引入到共轭微孔聚合物（CMPs）中，设计并合成了一系列具有高效光催化活性的聚合物。其中基于四苯乙烯和吩嗪偶联构建的TPE-PNZ光催化合成H2O2的速率为5142 μmol h–1g–1，SCC达到0.58%，是CMPs类光催化剂产H2O2的最高值之一。进一步研究发现，吩嗪与二氢吩嗪的可逆互变可以有效促进聚合物的电荷分离，同时有效促进O2的吸附和还原过程，实现了光催化剂高效率绿色合成H2O2。这项研究为可持续能源研究的先进材料设计提供了新见解。
基于吩嗪的CMPs光催化剂的制备及产H2O2性能。图片来源于《化学科学》
相关论文信息：
https://doi.org/10.1021/acscatal.4c01411
https://doi.org/10.1039/d4sc02832e
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