来源:Frontiers of Chemical Science and Engineering 发布时间:2025/9/24 15:34:52
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FCSE | 前沿研究:调控铜位点的次级配位环境以促进乙炔氢氯化反应

论文标题:Modulating the secondary coordination sphere of the Cu site for boosting acetylene hydrochlorination

期刊:Frontiers of Chemical Science and Engineering

作者:Dingqiang Feng , Linfeng Li , Yunsheng Dai , Wei Li , Jinli Zhang , Bao Wang , Jiangjiexing Wu发表时间:6 May 2025

DOI:10.1007/s11705-025-2577-7

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铜催化剂的配体修饰已成为提升乙炔氢氯化反应活性与稳定性的重要策略,但由于初级配位杂原子的可及性有限,阻碍了铜活性位点微环境的精准调控。本文提出了一种次级配位球调控策略,通过在配体中引入不同的取代烃基,实现了对铜活性位点周围局部微环境的精准调节。研究发现,新鲜制备的催化剂中Cu+的比例与反应活性呈线性关系,且乙炔(C2H2)的吸附能与催化活性呈现明显的火山图相关性。其中,Cu-MMTB/AC催化剂表现出最高活性,在反应条件为180 ℃、乙炔气体空速(GHSV)为180 h-1、V (HCl)∶V (C2H2) = 1.2时,乙炔转化率可达88.5%。此外,1#Cu3-MMTB1在反应路径中的中间体生成及HCl活化过程均具有优势。该策略为设计高性能铜催化剂及推动无汞工业催化剂的应用提供了新途径。

摘要图

引用格式

Dingqiang Feng, Linfeng Li, Yunsheng Dai, Wei Li, Jinli Zhang, Bao Wang, Jiangjiexing Wu. Modulating the secondary coordination sphere of the Cu site for boosting acetylene hydrochlorination. Front. Chem. Sci. Eng., 2025, 19(8): 67 https://doi.org/10.1007/s11705-025-2577-7

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