论文标题：Bimetallic reduced graphene oxide/zeolitic imidazolate framework hybrid aerogels for efficient heavy metals removal

期刊：Frontiers of Chemical Science and Engineering

作者：Nurul A. Mazlan, Allana Lewis, Fraz Saeed Butt, Rajakumari Krishnamoorthi, Siyu Chen, Yi Huang

发表时间：15 Aug 2024

DOI：10.1007/s11705-024-2442-0

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氧化石墨烯（GO）基气凝胶作为新型功能材料，凭借三维网络结构和丰富的表面官能团在吸附领域备受关注，但其易团聚、难分离的缺陷限制了实际应用。针对这一问题，爱丁堡大学材料与工艺研究所Yi Huang博士在《Frontiers of Chemical Science and Engineering》发表了题为“Bimetallic reduced graphene oxide/zeolitic imidazolate framework hybrid aerogels for efficient heavy metals removal”（用于高效去除重金属的双金属还原氧化石墨烯/沸石咪唑框架杂化气凝胶）的研究论文，开发了一种新型三维杂化气凝胶材料，通过将还原氧化石墨烯（rGO）与钴掺杂沸石咪唑框架（Co-ZIF-8）结合，显著提升了重金属吸附性能与结构稳定性。

研究通过三步法构建了rGO-PDA/Co-ZIF-8杂化气凝胶：首先通过水热还原法将GO纳米片自组装为3D水凝胶结构，随后利用聚多巴胺（PDA）对其表面进行功能化修饰，引入大量活性位点，最后通过原位结晶技术在气凝胶表面生长钴掺杂ZIF-8纳米晶体。通过调控钴掺杂比例，发现rGO-PDA/50Co-ZIF-8气凝胶表现出900 m²·g^–1的高比表面积，并能在水中稳定存在10天以上。

图1 双金属rGO-PDA/Co-ZIF-8杂化气凝胶制备过程示意图。

实验结果表明，该杂化气凝胶对铅离子（Pb²⁺）的吸附容量达1217±24.35 mg·g^–1，去除效率超过99%，同时对铜（Cu²⁺）和镉（Cd²⁺）也展现出优异的吸附性能，容量分别为1163±34.91和1059±31.77 mg·g^–1。材料在经过7次吸附-再生循环后，铅吸附容量仍稳定在1023±20.5 mg·g^–1，去除效率保持在80%以上。

研究发现，钴掺杂比例对材料性能具有显著影响：当钴掺杂量为50%时，气凝胶的比表面积和孔隙结构达到最优，这与ZIF-8晶体的尺寸调控和表面官能团分布密切相关。吸附机制分析表明，铅离子的高效去除源于多重作用协同：rGO的π电子供体特性、PDA的螯合作用，以及Co-ZIF-8中氮原子与重金属离子的配位结合。此外，材料在pH 6条件下表现出最佳吸附性能，酸性过强会导致官能团质子化，碱性过强则容易形成Pb(OH)₂沉淀，两者均会降低吸附效率。

图2 不同钴掺杂量气凝胶的表征：(a) BET分析，(b) X 射线衍射（XRD）图谱，(c) 傅里叶变换红外光谱（FTIR）。

图3 合成气凝胶的重金属吸附性能：(a) 不同类型气凝胶的吸附容量与去除效率，(b) 不同pH环境下的吸附容量与去除效率，(c) 不同pH条件下的zeta电位，(d) 3D rGO-PDA/50-ZIF-8气凝胶在不同初始浓度下的吸附容量与去除效率。

图4 rGO-PDA/50Co-ZIF-8气凝胶对Pb(II)的吸附机制示意图。

本研究通过材料设计创新，成功解决了传统吸附剂的分离难题与循环稳定性问题。rGO-PDA/50Co-ZIF-8杂化气凝胶不仅实现了对多种重金属离子的高效去除，其宏观三维结构还便于回收与再生，为工业废水处理提供了新方案。

引用信息

Nurul A. Mazlan, Allana Lewis, Fraz Saeed Butt, Rajakumari Krishnamoorthi, Siyu Chen, Yi Huang. Bimetallic reduced graphene oxide/zeolitic imidazolate framework hybrid aerogels for efficient heavy metals removal. Front. Chem. Sci. Eng., 2024, 18(8): 89 https://doi.org/10.1007/s11705-024-2442-0

本文来自

Porous materials for catalysis and separation

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