论文标题：Mass Transfer-Promoted Fe²⁺/Fe³⁺ Circulation Steered by 3D Flow-Through Co-Catalyst System Toward Sustainable Advanced Oxidation Processes

期刊：Engineering

DOI：https://doi.org/10.1016/j.eng.2023.06.010

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在环境治理领域，高级氧化过程（AOPs）凭借其能够产生强氧化性的活性氧物种（ROS），以实现对各类污染物的高效降解，一直是研究热点。然而，传统的 AOPs 存在诸多局限性，如传质效率低、电子转移缓慢以及铁离子循环不畅等问题，严重制约了其在实际复杂废水处理中的应用效果。浙江理工大学吕维扬团队联合江苏瑞亚搅拌科技有限公司成文凯在《Engineering》发表了题为“Mass Transfer-Promoted Fe²⁺/Fe³⁺ Circulation Steered by 3D Flow-Through Co-Catalyst System Toward Sustainable Advanced Oxidation Processes”（传质促进型3D流通式助催化剂系统强化高级氧化过程中的Fe²⁺/Fe³⁺循环）的研究论文，介绍了一种新型的 3D 流通式助催化剂系统，为解决上述难题带来了新的思路。

研究团队巧妙地设计了一种基于二硫化钼（MoS2）功能化的三维（3D）宏观尺度助催化剂（APM），将其应用于铁基 AOPs 中，实现了超高效的 Fe²⁺ 再生以及显著的稳定性提升。实验结果表明，在流通模式下，该助催化剂系统借助对流增强的传质 / 电荷转移过程，有效促进了 Fe²⁺ 还原，同时 MoS₂ 诱导的流动旋转加强了反应物混合，进而加速了氧化剂活化和 ROS 生成。与传统的间歇式反应器相比，这一流通式系统在处理大量废水时展现出巨大优势，Fe²⁺ 平衡比例高达 82.4%，PMS 分解效率超过 96.1%，且在超过 20 个循环后仍能保持稳定性能。

研究团队首先以商用活性炭纤维（ACF）为基底，通过在其表面原位生长 MoS₂ 构建了 3D 多功能材料。这种结构不仅赋予了 ACF 超润湿特性和助催化能力，还提高了助催化剂的回收性。在此基础上，结合蠕动泵设计的流通式废水处理系统，能够有效分离油滴，并通过强制对流充分利用 3D 多孔材料内部的催化位点，避免油滴干扰，实现高效的 AOPs 过程。在对双酚A（BPA）等有机污染物的降解实验中，APM-Fe²⁺/PMS 流通式系统表现出色，其反应速率远高于其他体系，且在处理复杂含油废水时，降解效率不降反升，展现出卓越的性能。

图1 （a）APM的制备示意图。（b）、（c）不同放大倍数下的APM扫描电镜（SEM）图像。（d）对应的C、N、S和Mo元素映射图。（e）APM的高分辨透射电镜（HRTEM）图像。（f）合成APM的钼（Mo）3d的X射线光电子能谱（XPS）图谱。a.u.：任意单位。（g）APM在不同状态下的照片。

此外，该研究还通过计算流体动力学（CFD）模拟对催化反应过程中 3D 助催化剂内的速度场进行了可视化模拟。结果显示，在流通模式下，流体速度分布使得 MoS₂ 在整个 3D 基材中得到充分利用，极大地促进了反应物的紧密接触，从而最大限度地发挥了 APM 的助催化能力。而间歇模式下，由于扩散传输有限，几乎没有液体流入 APM 内部，导致 Fe²⁺ 的还原主要发生在 3D 块状助催化剂的表面。这一发现进一步证实了流通式系统在传质和电子转移方面的优势。

在实际应用方面，APM-Fe²⁺/PMS 流通式系统对多种有机污染物和有机染料都展现出了优异的降解活性，且在不同水质环境中均能保持高效的污染物去除能力。更为重要的是，该系统在重复使用 20 次后仍能保持较高的 BPA 去除率，远优于文献报道的其他助催化剂。此外，其在处理大量废水时的性能也得到了验证，与传统粉末助催化剂和间歇反应模式相比，具有显著优势。

该研究提出的 3D 流通式助催化剂系统，以其独特的结构设计和卓越的性能表现，为 AOPs 技术在大规模复杂废水处理中的应用提供了重要的理论指导和技术支撑。未来，随着进一步的研究和优化，这一系统有望在实际的环境治理工程中发挥更大的作用，为解决日益严峻的水污染问题提供有力的技术保障。

论文信息：

Weiyang Lv, Hao Li, Jinhui Wang, Lixin Wang, Zenglong Wu, Yuge Wang, Wenkai Song, Wenkai Cheng, Yuyuan Yao. Mass Transfer-Promoted Fe²⁺/Fe³⁺ Circulation Steered by 3D Flow-Through Co-Catalyst System Toward Sustainable Advanced Oxidation Processes. Engineering, 2024, 36(5): 264–275

开放获取：

https://doi.org/10.1016/j.eng.2023.06.010

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