导读
近日,法国国家科学研究中心(CNRS)Mathieu Mivelle教授团队实现了纳米尺度下磁场与物质相互作用的精准控制,特别是通过设计等离激元纳米天线,在近场范围内实现了磁场与电场的空间解耦,并利用此特性选择性地激发了固态发光体(如掺铕纳米颗粒)中的磁偶极跃迁。此外,研究揭示了光激发与发射过程中光路径差异对互易定理的挑战,为纳米光子学中磁场的主动调控提供了新视角。
该研究成果以“Nearfield Control over Magnetic Light-Matter Interactions”为题发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》上。论文通讯作者为法国国家科学研究中心(CNRS)的Mathieu Mivelle,第一作者为Benoît Reynier。
研究背景
1、磁场在光和物质相互作用中的重要性:尽管电场在传统光和物质相互作用研究中起到主导作用,但磁场在多个重要研究领域(如手性光学、光子雪崩、禁阻光化学)也具有不可替代的作用。例如,三价铕离子(Eu3+)的磁偶极跃迁对磁场高度敏感,但因其强度较弱,传统方法难以高效激发和探测。
2、近场磁场调控的挑战:在纳米尺度下,磁场与电场的空间分布高度耦合,传统光学手段(如远场聚焦)难以实现选择性激发。等离激元纳米结构可通过局域表面等离激元共振(LSPR)增强近场电磁场,但其磁场增强机制与电场存在显著差异,需通过结构设计实现空间解耦。
3、互易定理的局限性:互易定理认为激发与发射过程遵循对称性,但在近场实验中,由于激发(通过光纤)与发射(通过物镜收集)的光路径不同,传统互易性假设可能失效,需重新审视磁光相互作用的物理机制。
研究亮点
本研究中所使用的实验装置和铕离子(Eu3+)的能级跃迁特性,如图1所示。通过聚焦离子束(FIB)在近场扫描光学显微镜(NSOM)的光纤尖端加工了铝纳米盘天线(直径550 nm)。将Eu3+掺杂的Y2O3纳米颗粒(直径150 nm)嵌入PMMA薄膜,确保单颗粒水平的近场相互作用。其中,作用强度相当的磁偶极(MD)与电偶极(ED)跃迁(如7F0→5D1和5D0→7F1)被选择性激发与探测。通过超连续激光源激发纳米天线,利用高数值孔径物镜收集发射光,为磁场与电场的近场解耦提供实验基础。

图1. 实验装置与Eu3+能级跃迁示意图
通过FDTD模拟与实验数据对比,验证了铝纳米盘天线对磁场与电场的空间解耦能力,如图2所示。模拟结果显示,电场分布(532 nm)呈双瓣分布,集中于纳米盘边缘;磁场(527.5 nm)呈三瓣结构,中心磁场局域在盘内(亚波长区域)。实验通过扫描Eu3+纳米颗粒的发光信号,发现ED激发时发光强度与电场分布一致,MD激发时与磁场分布吻合。这一结果首次实现了纳米尺度下磁场与电场的独立调控,为选择性激发磁偶极跃迁提供了直接证据。

图2. 磁场与电场的近场空间解耦
进一步地,本研究揭示了局域态密度(LDOS)的非互易性矛盾,如图3所示。实验通过ED/MD发光强度比值来映射电/磁局域态密度(ELDOS/MLDOS),发现ELDOS最大值位于天线中心,而模拟结果预测此处应为MLDOS主导。这一现象违背传统互易定理,其根源在于激发(光纤入射)与发射(物镜收集)的光路径差异:激发光自上而下入射,发射光自下而上收集,导致波矢方向不对称。这一发现挑战了互易定理在近场磁光作用中的普适性,强调了光路径设计对纳米光子器件的重要性。

图3. 局域态密度(LDOS)的非互易性
光谱重建前,需要对器件进行预定标:扫描并记录工作光谱范围内的散斑图案(图3a),并构建基于压缩感知算法的光谱-空间数据映射模型。为评估光谱仪的普适性,实验选取单峰、多峰复合光谱及高斯背景叠加的单峰光谱作为测试样本集。并通过对比商用光谱分析仪的测量结果进行相对误差分析(图3b)。可以看出,无论是简单的单峰光谱还是复杂的混合光谱,所制备的光谱仪都能实现高精度重建,证明了该器件通用的光谱测量能力和高准确性。

图4. 辐射方向对LDOS的影响
前景展望
本研究通过创新性的纳米天线设计与近场光学技术,首次实现了磁场与电场的空间解耦,并揭示了光路径差异对磁光互易性的影响。这一成果不仅深化了对近场磁光相互作用的理解,还为量子技术、非线性光学和生物医学检测提供了新的工具和思路。未来研究可进一步探索多模态纳米天线的设计,以实现磁场与电场的动态协同调控,推动纳米光子学向更高维度的功能化发展。(来源:LightScienceApplications微信公众号)
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41377-025-01807-z
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