导读
二维（2D）钙钛矿材料因其优异的光电特性，广泛应用于光电器件领域。然而，其量子阱结构导致激子结合能较高，限制了载流子传输和器件效率。传统的光谱方法如光致发光淬灭和太赫兹光谱等间接工具虽能测量载流子迁移率，但在不同技术下，同一材料的结果常存在差异，尤其难以准确描述表面态对光生载流子传输的影响。
针对这一问题，沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）Omar F. Mohammed 团队采用超快扫描超快电子显微镜（SUEM），成功实现了2D钙钛矿表面光生载流子的时空分辨成像。与体相相比，表面载流子扩散率显著提高，n=1、2、3层样品的表面扩散率分别达到30、180和470 cm2/s。密度泛函理论（DFT）计算揭示，这种提升源于表面载流子传输通道分布更广。该研究直接关联表面与体相的载流子动力学差异，明确层数和激子结合能对扩散行为的影响，为优化2D钙钛矿光电器件性能提供了新的思路和方向。
该研究成果以“Real-Space Imaging of Photo-generated Surface Carrier Transport in 2D Perovskites”为题在线发表在《Light: Science & Applications》。本文第一作者为阿卜杜拉国王科技大学博士后王理杰，通讯作者为Omar F. Mohammed教授。合作者包括郑州大学杨洁，香港理工大学殷骏教授，国王科技大学Stefaan De Wolf, Osman M. Bakr教授等。
研究背景
二维（2D）钙钛矿材料因其优异的光电特性，广泛应用于光电器件领域。然而，其量子阱结构导致激子结合能较高，限制了载流子传输和器件效率。传统的光谱方法如光致发光淬灭和太赫兹光谱等间接工具虽能测量载流子迁移率，但在不同技术下，同一材料的结果常存在差异，尤其难以准确描述表面态对光生载流子传输的影响。
针对这一问题，沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）Omar F. Mohammed 团队采用超快扫描超快电子显微镜（SUEM，如图1所示），成功实现了2D钙钛矿表面光生载流子的时空分辨成像。与体相相比，表面载流子扩散率显著提高，n=1、2、3层样品的表面扩散率分别达到30、180和470 cm2/s。密度泛函理论（DFT）计算揭示，这种提升源于表面载流子传输通道分布更广。该研究直接关联表面与体相的载流子动力学差异，明确层数和激子结合能对扩散行为的影响，为优化2D钙钛矿光电器件性能提供了新的思路和方向。
图1. 通过超快扫描电子显微镜探测光生载流子的示意图
创新研究
论文作者利用具有表面敏感特性的脉冲电子束，而非传统具有较大穿深厚度的光子束，探测二维卤化物钙钛矿在不同层数下的表面光生载流子传输特性（如图2所示）。
该研究方法与传统光谱成像技术形成鲜明对比，后者通常难以准确区分二维钙钛矿中表面态与体相态的差异。研究结果表明，此类二维钙钛矿的表面载流子扩散系数显著高于体相材料，这一差异归因于其独特的表面态，其表面载流子传输通道的分布远远高于体相区域。
图2. 二维钙钛矿材料表面的光生载流子传输特性。（a）代表性的n=3二维钙钛矿样品中光诱导载流子传输的演化过程。（b）二维卤化物钙钛矿((BA)n(MA)n-1PbnI3n+1)在不同无机层数(n = 1, 2, 3)下的示意结构。（c）三种样品在费米能级处Г点的电荷传输本征态示意图，颜色强度表示传输通道从表面到体相的分布情况。（d）钙钛矿层数从1到3的表面载流子扩散系数估算值。
总结与展望
本研究不仅展示了将表面敏感型四维扫描超快电子显微镜（SUEM）与超快光谱相结合，并辅以密度泛函理论（DFT）计算的巨大潜力，还为探索低维纳米结构中光生载流子的表面传输机制提供了新的视角。此外，研究进一步揭示了二维钙钛矿在表面/界面工程和结构可编程性方面的广阔应用前景，为光电器件的性能优化和创新提供了重要理论依据和实验支撑。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-01758-5
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