论文标题：Sustainable Generation of Sulfate Radicals and Decontamination of Micropollutants via Sequential Electrochemistry

期刊：Engineering

DOI：https://doi.org/10.1016/j.eng.2022.12.005

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来自东华大学、哈尔滨工业大学等多所高校组成的科研团队中国工程院院刊《Engineering》发表题为 “Sustainable Generation of Sulfate Radicals and Decontamination of Micropollutants via Sequential Electrochemistry” 的研究性文章。该研究提出流动电化学靶向诱生硫酸根自由基降解水中微污染物的设想，为解决水环境中微污染物的去除难题提供新方法与策略。尤世界、刘艳彪为论文通讯作者。

有机微污染物广泛存在于水环境中，具有低浓度、高毒性、易迁移、难降解等特点，传统水处理方法难以有效去除，对生态环境和人类健康构成威胁。硫酸根自由基可用于去除难降解有机微污染物，但当前通过活化过硫酸盐获得硫酸根自由基的方法在工程应用中存在诸多问题，如过渡金属活化剂存在化学试剂消耗、回收困难等技术瓶颈，紫外线、加热和超声波等活化技术成本高、能耗高且设备复杂。

在此背景下，研究团队构建穿透式流动电化学系统。该系统利用水中普遍存在的硫酸根作为前驱体，通过阳极氧化将硫酸根转化为过硫酸根，再经阴极还原生成硫酸根自由基。系统的关键在于亚氧化钛（TiSO）改性的碳纳米管三维多孔阳极和穿孔的钛阴极。TiSO 具有高析氧电位，为硫酸根转化为过硫酸根提供更宽的电位窗口；碳纳米管膜电极将电化学反应与过滤耦合，改善传质动力学。

研究发现，在最优实验条件下，该系统单次流模式可使苯胺降解率达 100%，总有机碳去除率达 65.0%。系统在宽 pH 值范围和复杂水基质条件下，对多种微污染物都有良好的去除效果。例如，系统对磺胺甲恶唑、亚甲基蓝、甲基橙、四环素和双酚 A 等难降解有机污染物的去除率均超过 90%。

进一步研究表明，TiSO 在硫酸盐氧化中发挥重要作用。其多孔结构可在固 / 液界面产生低 pH 值环境，使在中性溶液中也能通过额外路径生成硫酸根自由基。同时，TiSO 孔隙内积累的质子会促进生成硫酸氢根，进而生成硫酸根自由基。此外，硫酸钠电解质对诱导过硫酸根和反应性自由基的产生至关重要，穿流式设计克服传统间歇式反应的传质限制，提高污染物降解动力学。该技术的能耗与其他先进苯胺降解工艺相当或更低，且电极具有优异的结构和化学稳定性。

这项研究利用流动电化学原理，成功实现硫酸根自由基介导的高级氧化技术。其所需电能可由可再生能源提供，有助于减少温室气体排放。该技术为有机污染治理提供一种有前景的方法，有望在水处理领域得到广泛应用。

文章信息：

Sustainable Generation of Sulfate Radicals and Decontamination of Micropollutants via Sequential Electrochemistry

流体电化学靶向诱生硫酸根自由基降解水中微污染物

作者：

郑文天, 尤世界*, 姚远, 任南琪, 丁彬, 李方, 刘艳彪*

引用：

Wentian Zheng, Shijie You, Yuan Yao, Nanqi Ren, Bin Ding, Fang Li, Yanbiao Liu. Sustainable Generation of Sulfate Radicals and Decontamination of Micropollutants via Sequential Electrochemistry. Engineering, 2023, 30(11): 144–152

开放获取论文全文：

https://doi.org/10.1016/j.eng.2022.12.005

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