作者:肖建平等 来源:《自然—催化》 发布时间:2024/1/29 16:54:49
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酸性环境中二氧化锰电解水催化剂实现超稳定性

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员肖建平团队与日本理化学研究所研究员李爱龙、中村龙平教授团队在电解水材料设计研究中取得新进展。团队制备了不同晶格氧结构的γ-MnO2材料,取得了安培级电流密度的电解水活性,并同时实现在酸性环境中超长的电解稳定性。相关成果发表在《自然-催化》。

酸性环境中二氧化锰电解水催化剂示意图。大连化物所供图

制备酸性条件下具有高活性和高稳定性的非贵金属电催化水氧化(OER)催化剂是清洁能源利用领域中的研发重点。在前期工作中,肖建平团队与实验团队合作,通过理论计算解释了不同OER催化剂的活性、稳定性趋势及反应机理,取得了一系列的研究成果。

在γ-MnO2催化剂中,存在着两种不同的晶格氧,即平面配位结构(Opla)和三角锥配位结构(Opyr)的晶格氧。本工作中,肖建平团队通过构建不同Opla含量的γ-MnO2模型,研究了γ-MnO2稳定性与Opla含量的关系。对于γ-MnO2的溶解,团队提出了Opla和Opyr两种不同的溶解机理,并通过热力学计算对比了两种机理的反应能变,发现了Opla和Opyr的羟基化分别是两种机理的限制步骤。进一步地,团队通过电化学能垒计算证明,Opla的溶解比Opyr更难,说明增加Opla含量可以提高γ-MnO2的稳定性。

通过计算不同Opla含量γ-MnO2的溶解速率,团队对γ-MnO2的稳定性趋势进行了半定量的解析,为高稳定性OER催化剂的设计提供了理论见解。(来源:中国科学报 孙丹宁)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-023-01091-3

 
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