作者:李清波 来源:中国科学报 发布时间:2024/1/15 16:41:55
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两种污染物一体消除
太原理工大学研发钐改性的铜基双功能催化剂体系

 

氮氧化物和一氧化碳是常见的有毒气体和空气污染物,主要来自机动车尾气等移动源和发电厂等固定源。因此,高效控制氮氧化物和一氧化碳排放迫在眉睫。到目前为止,氨气选择性催化还原耦合一氧化碳氧化技术,因其能够同时脱除两种大气污染物成为当前最优技术之一。研发高效的双功能催化剂是该领域面临的难题。

近日,太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室张国杰团队通过钐的原位掺杂,改变了传统铜基催化剂原有的结构,成功构建了具有不对称活性位点的新型催化剂。不对称活性位点的构建,显著地提升了氨气选择性催化还原耦合一氧化碳氧化的催化性能,该成果以《同时去除NOx和CO的新见解:Cu+-Sm3+-Ov-Ti4+不对称活性位点促进NH3-SCR耦合CO氧化反应》为标题发表在《化学工程》期刊。

氨气选择性催化还原耦合一氧化碳氧化技术的核心问题在于构建双功能催化剂,即构建同时满足两种反应的催化剂。过渡金属铜分别参与氨气选择性催化还原和一氧化碳氧化两种反应时具有优良的催化活性。然而,传统铜基催化剂在参与两种反应同时进行时,存在有效活性位点有限的问题,难以同时满足两种反应。

研究团队发现,通过添加助剂,提升活性物种与助剂之间的相互作用,能有效改善活性物种存在的不足之处,克服传统的催化剂在该反应中存在的壁垒。该团队通过钐物种的原位掺杂,改变二氧化钛中氧-钛-氧键的对称振动,形成了具有不对称的振动形式的钐-氧-钛键,此外,铜与钐物种之间存在的强相互作用,促进催化剂中一价铜的含量大幅提升,生成了大量的氧空位,使得钐改性的新型催化剂,以Cu+-Sm3+-Ov-Ti4+的形式存在。

新型催化剂不对称活性位点的成功构建促进了一价铜含量的提升,产生丰富的氧空位,加速了反应过程中的氧化还原循环。此外,与传统的铜基催化剂上8.4 %铜的分散度相比,新型催化剂上铜的分散度高达75.0 %,克服了有效活性位点有限的难题,显著提高了催化剂的催化性能。丰富的路易斯酸位点优化了催化剂对反应物的吸附和活化。动力学研究表明,新型催化剂参与反应时,显著降低了反应所需的表观活化能,提升了催化活性。与此同时,反应过程中大量酰胺中间体的形成,对于氮气选择性的提升起到了积极的作用。

该团队的研究结果表明,通过构建不对称活性位点,能够有效实现在零副产物的情况下,完全脱除氮氧化物和一氧化碳两种大气污染物,为未来有效处理大气污染物提供了一种高效的方法。

 

 
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