来源:Frontiers of Optoelectronics 发布时间:2022/11/4 10:00:25
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FOE |前沿研究:多级结构纳米复合材料开发的有效策略——氮掺杂CoS2和MoS2纳米片耦合的双功能电催化剂

论文标题:N-doped carbon anchored CoS2/MoS2 nanosheets as efficient electrocatalysts for overall water splitting(氮掺杂CoS2/MoS2纳米片作为高效全水裂解电催化剂)

期刊:Frontiers of Optoelectronics

作者:Xingwei Zhou, Wei Zhang, Zunhao Zhang, Zizhun Wang, Xu Zou, Dabing Li, Weitao Zheng

发表时间:15 Sep 2022

DOI:10.1007/s12200-022-00034-3

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第一作者:周兴伟

通讯作者:张伟、邹旭

通讯单位:吉林大学

研究背景

氢能是一种清洁无碳、灵活高效、利用形式多样的二次能源,大力发展氢能产业、加速能源结构的清洁化转型是实现“双碳目标”的理想途径。利用可再生能源供电系统耦合电解水技术制取脱碳化“绿氢”是未来氢能产业发展的战略方向。电解水反应是一个高能耗过程,在热力学及动力学上均不易发生,提升电解水反应整体效率的关键在于高效催化材料的研发。

文章简介

近年来,大量不含贵金属的催化材料已经被广泛研究,但这些材料只在氢析出反应(HER)或氧析出反应(OER)中表现出较好的电催化活性,而对于HER和OER均有效的双功能电催化剂的相关研究则较少。

近期,吉林大学郑伟涛教授研究团队周兴伟等人通过水热-退火-水热法在碳布(CC)上制备了一种氮掺杂CoS2和MoS2纳米片耦合的双功能电催化剂(MOS/COS/CC),所制备的MOS/COS/CC催化剂具有丰富的活性位点以及稳定的结构,在碱性电解液中表现出优异的HER和OER性能。相关工作以N-doped carbon anchored CoS2/MoS2 nanosheets as efficient electrocatalysts for overall water splitting 为题于2022年7月18号发表在Frontiers of Optoelectronics 期刊上。

图文导读

创新点一:简单水热-退火-水热法制备不同MoS2含量的MOS/COS/CC催化剂

利用水热-退火-水热法在碳布上生长氮掺杂CoS2/MoS2纳米片催化材料的合成过程示意图如图1所示,不同合成时间时MOS/COS/CC的扫描电镜(SEM)照片如图2所示。通过控制第二步水热反应时间,得到含有不同尺度MoS2与CoS2复合的催化材料。MoS2生长时间显著影响催化剂的表面积(图2),随着水热时间的增加,沉积在基底上的MoS2纳米片的数量逐渐增加,当沉积时间过长时,催化剂表面出现了裂痕。

图1 MOS/COS/CC的合成示意图

图2 不同合成时间时MOS/COS/CC的SEM照片:(a,e)2h,(b,f)4h,(c,g)6h,(d,h)8h

MOS/COS/CC 的x射线衍射(XRD)图谱证明了MoS2与CoS2的生成,其中MoS2为六方2H相(图3)。高分辨透射电镜(HRTEM)照片中0.65 nm晶面间距对应六方相MoS2 的(002)晶面,0.245 nm对应于CoS2 的(210)晶面,这证实了CoS2/MoS2异质结构的存在。透射电镜-能谱仪(TEM-EDX)照片表明在MOS/COS/CC中Mo、S、Co 和N 元素是均匀分布的(图4)。

图3 MOS/COS/CC 的XRD谱图

图4 (a)和(b)为MOS/COS/CC的TEM照片和HRTEM照片,(c)和(d)为MOS/COS/CC的元素分布图

创新点二:MOS/COS/CC 催化剂表现出优异的HER 和OER 性能

MOS/COS/CC 催化剂的HER 和OER 性能与商用催化剂的比较如图5所示。我们比较了1.0 mol/L的KOH溶液中不同MoS2生长时间的MOS/COS/CC催化剂与商用RuO2催化剂的OER性能。线性伏安扫描曲线(LSV)显示MOS/COS/CC-6H表现出最低过电势(197 mV),并且低于商业RuO2催化剂。此外,MOS/COS/CC-6H催化剂具有最低的Tafel 斜率(64 mV dec-1),表明该材料具有较快的反应动力学,这有利于催化反应的进行。此外,我们比较了1.0 mol/L的KOH中不同MoS2生长时间的MOS/COS/CC催化剂与商用Pt/C催化剂的HER性能。不难发现,MOS/COS/CC-6H同样显示出优异的HER性能。MOS/COS/CC-6H还具有优于商业RuO2的稳定性。MOS/COS/CC-6H出色的催化活性及稳定性得益于MoS2与CoS2的多级结构使材料暴露出更多的催化活性位点,同时原位生长在CC上的三维自支撑结构表现出了优异的结构稳定性。

图5 不同MoS2生长时间的MOS/COS/CC催化剂与商用RuO2和Pt/C催化剂的OER和HER性能测试结果:(a)OER 测试线性伏安扫描图,(b)OER测试的Tafel曲线,(c)HER线性伏安扫描图,(d)HER测试的Tafel曲线,(e)稳定性测试结果

总结和展望

我们发展了一种简单有效的异质结构构筑方法,制备的MOS/COS/CC催化剂在碱性溶液中显示出优异的OER和HER活性。其出色的性能归因于丰富的活性位点以及稳定的形态和结构。我们提出的合成方法为开发多级结构纳米复合材料提供了一种有效的策略。

通讯作者介绍

张伟,吉林大学电子显微镜中心主任、唐敖庆学者-领军教授、博士生导师。兼任中国物理学会表面与界面物理专业委员委员、吉林省电镜学会副理事长。2004年获得中国科学院金属研究所博士学位,先后在日本国立材料研究所、韩国三星综合技术研究院、德国Fritz-Haber研究所、丹麦技术大学和西班牙能源协作研究中心从事科学研究。主持基金委面上项目、重点项目子项和吉林省科技厅国际合作项目等课题,主要研究方向为催化和能源材料的表面/界面化学,先进材料的电子显微分析。

邹旭,博士毕业于吉林大学化学学院,导师李国栋教授。2020年入选吉林大学“鼎新学者”支持计划,进行博士后工作,导师为郑伟涛教授。至今,以第一(含共一)/通讯作者在Adv. Mater.,J. Energy Chem,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Energy Mater.等重要学术刊物上发表研究论文8篇。其中,Adv. Mater他引超过340次,入选ESI“高被引论文”。此外,申请中国发明专利两项。主持基金委青年项目、博士后面上项目(一等)等科研项目3项。

摘要

The oriented two-dimensional porous nitrogen-doped carbon embedded with CoS2 and MoS2 nanosheets is a highly efficient bifunctional electrocatalyst. The hierarchical structure ensures fast mass transfer capacity in improving the electrocatalytic activity. And the greatly increased specific surface area is beneficial to expose more electrocatalytically active atoms. For oxygen evolution reaction (OER) and hydrogen evolution reaction (HER) tests in 1 mol/L KOH solution, only 194 and 140 mV overpotential are required to achieve a current density of 10 mA/cm2, respectively. Our research provides an effective strategy for synergizing the individual components in nanostructures for a wide range of electrocatalytic reactions.

期刊简介

Frontiers of Optoelectronics (FOE)期刊是由教育部主管、高等教育出版社出版、德国施普林格(Springer)出版公司海外发行的Frontiers系列英文学术期刊之一,以网络版和印刷版两种形式出版。由北京大学龚旗煌院士、华中科技大学张新亮教授共同担任主编。

其宗旨是介绍国际光电子领域最新研究成果和前沿进展,并致力成为本领域内研究人员与国内外同行进行快速学术交流的重要信息平台。该刊的联合主办单位是高等教育出版社、华中科技大学和中国光学学会,承办单位是武汉光电国家研究中心。FOE期刊已被Emerging Sources Citation Index (ESCI), Ei Compendex, SCOPUS, INSPEC, Google Scholar, CSA, Chinese Science Citation Database (CSCD), OCLC, SCImago, Summon by ProQuest等收录。2019年入选中国科技期刊卓越行动计划梯队期刊项目。

《前沿》系列英文学术期刊

由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》(Frontiers)系列英文学术期刊,于2006年正式创刊,以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、生命科学、工程技术和人文社会科学四个主题,是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群,其中13种被SCI收录,其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录,具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式,保证文章以最快速度发表。

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