在第一性原理计算中电子之间的关联效应是个非常难处理的问题。对关联效应很弱的体系（金属K，Na等），局域密度近似LDA能够得到很好的结果；而对于关联效应很强的体系还没有很好的方法。为了解决上述难题，中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家实验室方忠研究员和戴希研究员把Gutxwiller 变分方法和密度泛函理论DFT相结合，并且在自己的程序包BSTATE中实现了这一方法。这种方法优于Tight Binding Gutxwiller方法（TB+Gutxwiller），因为这里没有用到经验参数，能够自洽的从第一性原理出发处理电荷在多轨道间转移、自旋涨落和轨道涨落等问题。

 

Na_xCoO₂从发现以来一直是研究的热点。其中Co的3d电子中的t_2g轨道劈裂为a_1g和e_g^' ，这两个轨道上电子的占居数会随着Na的掺入量改变而变化，同时出现丰富的相图。方忠研究员、戴希研究员和王广涛博士利用Gutxwiller DFT方法对Na_xCoO₂进行了系统的研究，解决了这一体系中第一性原理计算（DFT）和角分辨光电子谱（ARPES）关于电子结构的争论。他们发现，Na_xCoO₂（0.0<x<1.0）的整个掺杂区域可分为三个：（1）对于x>0.6的区域，由于费米能级附近的范霍夫奇点引起的Stoner磁性金属态；（2）在0.3<x<0.6区域，体系是弱关联效应的非磁性金属，同时能带的空穴型费米面不存在，能带的宽度大约是LDA结果的一半，这点与ARPES结果非常吻合；（3）在0.3<x区域，eg' 能带的空穴型费米面开始出现，关联效应迅速增强。在整个掺杂区域计算的准粒子性质和实验结果非常一致。

 

相关结果发表在《物理评论快报》（PHYSICAL REVIEW LETTERS）。研究得到中国科学院、国家自然科学基金和科技部项目的支持。（来源：中国科学院物理研究所）