在国家自然科学基金等项目资助下，广东省科学院生态环境与土壤研究所研究员李芳柏团队成功揭示溶解性有机质（DOM）在铁循环驱动下的结构演化机制及其环境效应。近日，相关研究成果以副封面文章的形式发表于《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）。

副封面图。研究团队供图，下同

DOM广泛存在于自然环境中，富含多种氧化还原活性官能团，在微生物电子传递过程中发挥关键作用，进而影响元素的生物地球化学循环与污染物的环境归趋。在稻田周期性水文波动条件下，亚铁氧化一方面可生成活性氧并氧化DOM，另一方面会形成次生铁氧化物并对DOM发生吸附分馏，从而驱动其分子结构与组分的重塑。然而，亚铁氧化驱动的DOM转化过程中其电子交换能力如何变化尚不清楚。

针对上述科学问题，研究团队发现：亚铁氧化可通过吸附分馏和活性氧氧化共同增强DOM的电子交换能力，其中吸附分馏贡献占主导。基于傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）分析，亚铁氧化使DOM的多酚类和高不饱和酚类组分分别增加26.3%和24.4%，富集了可介导电子传递的醌基和酚羟基官能团。

亚铁氧化驱动DOM电子交换能力增强的机制示意图。

进一步地，将FT-ICR MS分子信息与机器学习结合分析表明，亚铁氧化过程通过选择性吸附高分子量芳香族和羧酸类化合物，进而富集低分子量、富含醌/酚/硫结构的氧化还原活性组分，从而在分子层面强化DOM的电子交换能力。该过程显著促进了DOM介导的微生物电胞外电子传递，从而在淹水期稻田土壤中增强铁还原，并耦合砷释放，最终可能提高土壤砷的生物有效性，对粮食安全构成潜在风险。

该研究揭示了DOM在铁循环驱动下的结构演化机制及其环境效应，为理解铁氧化驱动DOM转化及其生态环境影响提供了新的视角。

相关论文信息：https://doi.org/10.1021/acs.est.5c13400