近日，东北林业大学教授李坚、高丽坤团队以微晶纤维衍生碳为载体构建高效电催化析氧反应（OER）催化剂，并通过原位表征与理论计算相结合，系统阐明了铁（Fe）取代诱导镍基硫化物深度重构的核心机制，为生物质材料高值化利用提供了新思路。相关成果发表在Carbon Energy上。
研究指出，镍基硫化物，如Ni3S2，被视为高效的OER催化剂之一。但其Ni?S键键长较短且键能较强，阻碍了其重构形成活性更高的羟基氧化物。阴离子诱导、结构调控、缺陷工程等策略可有效激活表面重构过程。然而，如何实现Ni3S2的深度重构仍有待探索。
该研究团队提出以微晶纤维素衍生碳为载体，成功制备出氮硫共掺杂微晶纤维素衍生碳负载镍基硫化物纳米颗粒催化剂。其中，微晶纤维素表面的丰富的羟基可与金属前驱体相互作用，实现金属活性组分的均匀负载，还能抑制煅烧过程中金属纳米颗粒的团聚，保障金属活性组分的分散性。
原位拉曼光谱与密度泛函理论计算结构进一步表明，Fe取代可打破Ni3S2的结构稳定性，触发催化剂的深度重构为羟基氧化物，进而显著提升OER活性。催化剂的深度重构过程主要起始于Fe位点，同时伴随Ni?O键的形成以及S阴离子氧化为SO42?析出，最终深度重构为镍铁羟基氧化物（DR-(Ni,Fe)OOH）。DFT计算证实，Fe取代及高活性DR-(Ni,Fe)OOH的形成可以有效调控催化剂的能带结构，降低OER反应能垒，从而改善催化剂的OER性能。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/cey2.70136
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