作者:张志强等 来源: 中国科学院大气物理研究所 发布时间:2024/6/16 13:09:11
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北京水溶性有机气溶胶化学组成和光学性质的季节变化

 

有机气溶胶(OA)是大气细颗粒物的主要组分,对空气质量、辐射平衡和人体健康都具有重要影响。OA的组成和来源复杂,其中水溶性有机气溶胶(WSOA)是影响OA理化性质的关键组分之一。然而目前国内外相关研究大多集中于单一季节或较短时间观测,缺乏整年连续观测,这限制了对气溶胶理化特征和环境效应的准确理解。

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为此,中国科学院大气物理研究所研究团队利用气溶胶质谱仪、紫外-可见吸收光谱仪和三维荧光光谱仪在内的系列仪器,结合正矩阵因子分解法和多元线性回归定量表征了2020-2021一整年期间北京大气中WSOA的化学组成、来源及其光学性质的季节变化。研究结果表明WSOA对有机气溶胶的年均贡献为66%,在春季和夏季以低氧化的二次有机气溶胶(SOA)为主(39–61%),在秋季和冬季以高氧化的SOA 为主(图1)。SOA对WSOA的年均共献为77%,与2018和2016年相比增加了13–28%,这表明近年来二次生成的贡献正在逐步增加。

图1. 观测期间(a,b)WSOA的元素比、(c,d)不同来源OA因子的质量浓度和质量分数,以及(e,f)WSOA和WIOA的质量浓度和质量分数的时间序列。

光学性质分析发现,冬季水溶性棕碳(WS-BrC)的芳香度和分子量相对较高,其单位质量吸收效率是夏季的1.88倍(图2)。然而,自《大气污染防治行动计划》实施以来,北京由于煤炭和生物质燃烧等一次排放的持续降低,导致WS-BrC的吸光能力比2013年降低20–30%。WS-BrC对棕碳总吸光的贡献为33–48%,无明显季节差异,是有机气溶胶吸光的重要组分。

图2. 不同季节WS-BrC的(a)Abs365、(b)E2/E3、(c)AAE、(d)MAE365、(e)AbsWS-BrC/AbsPP-BrC和(f)各OA因子对WS-BrC的吸光贡献。

平行因子分析模型(PARAFAC)解析出WSOA含有三个腐殖质荧光团(C1、 C2 和 C3)和一个蛋白质荧光团(C4)。定量分析发现腐殖质荧光团是WSOA荧光的重要来源,年均贡献为82%。蛋白质荧光团对总荧光的贡献在夏季最大(33%),冬季最小。WS-BrC吸光和荧光发色团的结构和形成机制不同,它们分别与二次来源和一次来源的含氮有机物具有较好相关性,表明含氮有机物是影响WSOA光学性质的重要组分。

图3. (a)平行因子分析模型(PARAFAC)解析得到的四种荧光发色团和(b)不同季节各荧光组分在总荧光中的平均相对丰度。

本研究重点关注了有机气溶胶的水溶性组分,阐明了大气中WSOA组成、来源和光学性质的季节变化特征。然而,非水溶性OA(WIOA)也是有机气溶胶的重要组成成分,同样对环境、气候和健康有重要影响,未来仍需对WIOA的化学组成和光学性质进行观测和分析研究。

该文章以“Seasonal characterization of chemical and optical properties of water-soluble organic aerosol in Beijing”为题,发表在Science of the Total Environment。

 
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