作者:宁艳晓 罗序达 来源:中国科学院大连化学物理研究所 发布时间:2023/2/10 13:01:01
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科学家利用金属—氧化物相互作用构建纳米团簇阵列

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究组(502组)包信和院士、傅强研究员和宁艳晓副研究员团队在负载纳米团簇催化剂的结构控制和微观表征方面取得新进展,利用金属—氧化物相互作用调控金属纳米团簇的尺寸与稳定性,揭示了载体氧化物表面氧原子p-带中心可用于定量描述金属—氧化物界面作用。

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负载纳米团簇在许多催化反应中表现出高活性、高选择性以及高原子利用率,基于原子规整的模型催化剂和原子可视的表面表征方法可以对纳米团簇的稳定机制和催化作用提供微观理解。在前期研究中,该团队发现单层分散、亚稳态、高活性氧化物纳米结构可以在贵金属表面稳定,并提出界面限域催化概念(Science,2010;Acc. Chem. Res.,2013;JPCC,2015;ACS Nano,2017)。近期,团队进一步揭示了金属表面和环境气氛对氧化物纳米结构动态变化的协同限域效应(PNAS,2022)。

在本工作中,研究人员在FeO/Pt(111)和FeO2-x/Pt(111)表面上构建了结构规整的金属(Cu、Ce等)单原子和纳米团簇阵列结构。对这些团簇结构的选择性落位以及热稳定性研究发现,氧化物载体表面氧原子活性决定了金属原子与氧化物的作用强度。基于理论研究发现,可以利用表面氧原子p带中心来描述表面氧活性,并与Cu在氧化物上相互作用强度实现很好的关联。据此,团队提出了表面氧原子p带中心可以作为金属—氧化物相互作用的定量描述符。

相关研究成果以“Periodic Arrays of Metal Nanoclusters on Ultrathin Fe-Oxide Films Modulated by Metal-Oxide Interactions”为题,发表在JACS Au上。该工作的第一作者是中国科学院大连化学物理研究所502组博士研究生罗序达。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划等项目的资助。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.2c00580

 
 
 
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