作者:曾杰等 来源:《应用化学》 发布时间:2017/4/19 10:13:18
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基于单原子催化剂研究金属-载体相互作用获新进展

 

近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室和化学与材料科学学院教授曾杰课题组、南开大学教授胡振芃和中科院上海应用物理研究所研究员司锐合作,基于单原子催化剂,从电子最高占据态角度定量研究了金属-载体相互作用。该成果以The Highest Occupied State of Rh Single Atoms Controls the Catalytic Properties towards Ammonia Borane Hydrolysis为题,发表在《德国应用化学》杂志上(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 4712-4718)。

负载型金属纳米催化剂在产氢反应中有着优异的催化性能,影响其性能的关键因素甚至是决定性因素便是衬底的选择。因此,深入研究催化剂中金属-载体相互作用与其催化性能之间的关系至关重要。然而,由于缺乏在原子尺度上对多相催化产氢反应过程的详尽理解以及对活性位点的明确标识,定量理解金属-载体相互作用的本质仍是一项巨大的挑战。基于单原子催化剂研究金属-载体相互作用能够排除金属颗粒在金属-载体界面上尺寸、形貌和取向的影响,因此,单原子催化剂被视为理想的研究平台。此外,氧化物相变材料被认为是研究该相互作用理想的载体材料,因为它可以在调控能带结构的同时,保持单原子或活性位点的空间分布不改变。

基于此,研究人员将Rh单原子负载在相变材料VO2纳米棒上,构筑出Rh1/VO2单原子催化剂。在氨硼烷产氢反应中,载体VO2纳米棒的金属-绝缘体相变引起了催化反应活化能的改变。通过实验和理论分析,研究人员发现载体的金属-绝缘体相变诱导了Rh单原子中电子最高占据态的能量变化,其能量变化值大致相当于催化反应活化能的改变量。因此,研究人员认为Rh1/VO2的催化性能与Rh单原子的电子最高占据态直接相关,Rh单原子的电子最高占据态取决于载体的能带结构。基于此机理,研究人员还通过调控单原子中电子最高占据态,进一步设计出高效非贵金属单原子催化剂。

该项研究从最高占据态角度为定量研究金属-载体相互作用给出了简洁、清晰的图像,为进一步设计构筑高效、廉价的产氢催化剂提供了理论基础。

论文的共同第一作者是博士生王梁炳和硕士生李洪良。该项研究得到了科技部青年973计划、国家自然科学基金等项目的资助。(来源:中国科学技术大学

 
 
 
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