作者:张涛等 来源:《应用化学》 发布时间:2017/1/4 10:41:40
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单原子催化研究取得新进展

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室张涛研究团队在单原子催化研究方面取得新进展,首次证明了单原子催化剂可以具有与均相催化剂相当的催化活性。该研究工作获得了审稿人的高度评价,以Hot Paper(TOP 10%)形式发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,并被推荐为后封面文章(DOI:10.1002/anie.201607885)。

2011年,张涛团队在国际上首次报道了单原子催化剂的制备与性能,并在此基础上提出了“单原子催化”的概念,现已成为催化领域新的前沿与热点之一,并入选了美国化学会C&EN 2016年“十大科研成果”。由于单原子催化剂具有均相催化剂的“独立活性位点”和多相催化剂稳定易分离的特点,因而被认为有望成为连接均相与多相催化的“桥梁”,但一直未得到实验证实。

利用氢甲酰化由烯烃和合成气制备醛类精细化学品,是化工生产中最为重要的一类均相催化反应,该类精细化学品年产千万吨,具有重要的应用前景。大连化物所博士郎睿在副研究员乔波涛和中科院院士张涛指导下,合成了氧化锌纳米线负载的铑单原子催化剂(Rh1/ZnOnw),在温和的反应条件下将苯乙烯转化为苯丙醛,催化效率与经典的均相催化剂(Wilkinson’s催化剂,Rh(PPh3)3Cl)相当。该过程中没有发生烯烃C=C双键加氢的副反应,化学选择性高达99%,此外该体系还具有较好的底物适用性和稳定性。通过透射电镜、原位红外等表征手段证明Rh在载体上是以单原子的形式分散。在以往的单原子催化剂体系中,金属原子多为正价态,通过原位XPS、原位XANES等表征判断在该Rh1/ZnOnw催化剂上单原子Rh是以金属态的形式存在的。该研究为单原子催化剂的应用提供了新思路,为均相催化剂的多相化提供了新的途径。

上述研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项和国家重点研发计划“纳米科技”重点专项等项目的资助。(来源:中国科学院大连化学物理研究所

大连化物所单原子催化研究取得新进展

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