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FESE 我国汽车尾气 ISVOCs 的排放特征和SOA生成贡献 |
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论文标题:Intermediate and semi-volatility organic compounds (I/SVOCs) emission from Chinese vehicles: volatility distribution, influencing factors, and implication for SOA formation
期刊:Frontiers of Environmental Science & Engineering
作者:Yajun Wu, Peiji Liu, Yajie Wang, Xiaoguo Wang, Jing Zhang, Yan Liu, Jinsheng Zhang, Lin Wu, Ting Wang, Hongjun Mao, Jianfei Peng
发表时间:15 May 2025
DOI: 10.1007/s11783-025-1990-y
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近日,南开大学环境科学与工程学院的彭剑飞教授和天津市生态环境监测中心的张静博士等在Frontiers of Environmental Science & Engineering期刊第19卷第5期发表了题为“Intermediate and semi-volatility organic compounds (I/SVOCs) emission from Chinese vehicles: volatility distribution, influencing factors, and implication for SOA formation”的研究论文。
本研究基于全二维气相色谱-飞行时间质谱技术(GC×GC-TOFMS,禾信,GGT 0620),结合有机物非靶向筛查,从分子层面系统分析了汽油车(GVs)与柴油车(DVs)尾气排放的中等/半挥发性有机物(I/SVOCs)的分子组成、挥发性分布及二次有机气溶胶(SOA)生成潜势,并探讨了排放标准、启动方式等因素对排放特征的影响。

SOA是大气细颗粒物的重要组成部分,其生成高度依赖于前体物的化学反应。以往的研究大多集中于挥发性有机物(VOCs),而I/SVOCs的研究相对较少,尤其是其对SOA的生成贡献未被充分认识。但近年来研究表明,由于I/SVOCs具有更强的氧化潜力和较低的挥发性,它们更容易在气相与颗粒相之间进行分配,对SOA产生更大的贡献。机动车尾气排放是I/SVOCs的重要来源之一,但由于测试手段的限制,其分子组成和排放特征尚未得到充分揭示。
本研究通过底盘测功机测试,分析了我国国Ⅳ至国Ⅵ标准的柴油车及国Ⅵ汽油车的排放特征。结果表明,柴油车的有机物排放因子(376.7±74.9 mg/(kg·燃料))显著高于汽油车排放(114.4±42.1 mg/(kg·燃料)), 尤其在颗粒相中,柴油车的排放更为突出。烷烃(29.7%–41.9%)、单环芳烃(2.6%–29.8%)及环烷烃(1.0%–13.1%)是尾气排放中I/SVOCs的主要贡献组分。此外,颗粒相中含氧I/SVOCs的占比(40.3%–56.8%)远高于气相(14.4%–15.3%),表明这些组分更易通过气-粒分配进入颗粒物中。

图1 国Ⅵ车辆排放的I/SVOCs在气相和颗粒相中的排放因子
研究还发现,随着排放标准的升级,柴油车有机物排放总量降低了89.2%,特别是颗粒态有机物,而I/SVOCs的相对占比却有所上升。例如,半挥发性有机物(SVOCs)在国Ⅵ柴油车排放中占比达24.4%,相比国Ⅳ车辆增加了近两倍。另外,冷启动条件下,由于低温导致的燃烧效率下降以及后处理装置的效能降低,柴油车I/SVOCs排放(528.4 mg/(kg·燃料))显著高于热启动排放(224.8 mg/(kg·燃料))。

图2 不同排放标准的DVs所排放I/SVOCs的挥发性分布情况
在SOA生成影响方面,基于光化学龄的参数化结果显示,I/SVOCs是SOA生成的主要贡献者;在柴油车和汽油车中,它们对SOA生成潜势的贡献分别达82.2%和69.9%,显著高于VOCs。其中,C14–C18烷烃是汽油车SOA生成的主要前体物,而柴油车则以C21及更高碳数的长链烷烃为主。酯类、酚类及酮类等含氧I/SVOCs也对SOA生成有重要贡献,且这些组分的高氧化状态和极性使其具有更高的SOA生成潜力。另外。与传统“箱法(Bin)”相比,分子水平的表征使柴油车和汽油车的SOA估算精度分别提高了1.5倍和1.2倍。这表明,精细化的分子水平分析对SOA生成贡献的准确估算具有重要意义。

图3 DVs和GVs在气相中SOA生成量的估算情况
本研究借助高分辨率分析技术,揭示了我国机动车I/SVOCs的分子特征及其环境影响。结果表明,尽管排放标准升级有效降低了有机物排放总量,但I/SVOCs的相对贡献仍不容忽视,尤其是含氧组分的环境影响需重点关注。未来可结合在线监测技术及多仪器联用手段,进一步从全挥发性区间解析实际大气中I/SVOCs的动态变化过程,为环境保护和空气质量管理提供了重要依据。

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本文内容来自FESE期刊2025年第19卷第5期发表的研究文章“Intermediate and semi-volatility organic compounds (I/SVOCs) emission from Chinese vehicles: volatility distribution, influencing factors, and implication for SOA formation”。通讯作者为南开大学的彭剑飞教授和天津市生态环境监测中心的张静博士。
引用格式:Yajun Wu, Peiji Liu, Yajie Wang, Xiaoguo Wang, Jing Zhang, Yan Liu, Jinsheng Zhang, Lin Wu, Ting Wang, Hongjun Mao, Jianfei Peng. Intermediate and semi-volatility organic compounds (I/SVOCs) emission from Chinese vehicles: volatility distribution, influencing factors, and implication for SOA formation. Front. Environ. Sci. Eng., 2025, 19(5): 70
https://doi.org/10.1007/s11783-025-1990-y
期刊简介

Frontiers of Environmental Science & Engineering是由高等教育出版社、中国工程院和清华大学共同主办的环境领域综合学术期刊,聚焦环境领域前沿问题与研究成果,重点关注开创性、跨学科的研究,致力于打造具有国际影响力的高水平学术交流平台,是中国工程院院刊系列期刊、中国科技期刊卓越行动计划入选期刊。
主编:曲久辉院士,John Crittenden院士
期刊官网1(国内免费获取)
http://journal.hep.com.cn/fese
期刊官网2
www.springer.com/journal/11783
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