华东理工大学特聘研究员王义明和教授郭旭虹、轩福贞,证实了霍夫迈斯特(Hofmeister)效应可以有效调控分子间作用力以维持分子组装体结构,对理解自然界中特定离子效应具有启示意义,为开发具有自我调节能力的类生命软材料提供了新思路,可应用于具有离子感知功能的生物传感和药物递送系统等。相关研究在近日发表于《德国应用化学》,并被选为超分子化学领域热点论文。
生命系统中的信号识别与响应过程展现出高度的时空分辨特性与自适应性。作为调控分子间作用力的经典离子特异性理论,Hofmeister效应为构建具备类生命感知特征的智能材料提供了新的理论支撑。然而,如何将该效应有效地与动态化学反应网络相耦合,实现类生命信息流转模式,仍是当前智能传感材料研究中的关键挑战。
研究人员将酶促反应与Hofmeister效应相耦合,构筑出能够动态感知Hofmeister离子序列的智能超分子水凝胶。该水凝胶可模拟生命体对微环境变化的自适应感知行为,在脲酶催化下,尿素水解产生的碱性氨气和亲液离子CO32-诱导凝胶经历从初始凝胶(Gel1)到溶胶(Sol)再到终态凝胶(Gel2)的自主转变,实现对离子信号的实时感知与力学状态的动态演变,将化学信号有效转化为宏观物性变化,为多模态输出和智能反馈奠定了基础。
基于Hofmeister效应与尿素酶促水解反应相耦合实现的“凝胶-溶胶-凝胶”动态自主转变示意图。图片由研究团队提供
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机理研究表明,离液离子可破坏凝胶基元分子与水分子间的相互作用,进而激发凝胶基元分子自组装。通过将Hofmeister效应介导的自组装与尿素酶解反应相耦合,酸性pH条件下形成的水凝胶Gel1会因生成碱性氨气而解离为溶胶Sol;但随着时间的推移,随着离液离子的产生与积累,解离的凝胶基元分子因Hofmeister效应被触发自组装形成新的水凝胶Gel2,总体展现出自主的“凝胶-溶胶-凝胶”动态演变行为。(来源:中国科学报 江庆龄)
相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202505417