论文题目：Accelerated discovery of near-zero ablation ultra-high temperature ceramics via GAN-enhanced directionally constrained active learning

期刊：Advanced Powder Materials

DOI：https://doi.org/10.1016/j.apmate.2025.100287

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本工作提出一种生成对抗网络结合定向约束采集函数的主动学习框架，基于小数据可快速优化超高温陶瓷抗烧蚀性能。该框架通过生成对抗网络进行数据增强，利用符号回归计算输入特征权重，且开发了一种自适应的期望绝对改进采集函数，最终将输入特征权重嵌入采集函数中，实现超高温陶瓷抗烧蚀性能定向约束优化。较之于传统主动学习，该框架展现出了更高的寻优效率，仅通过两轮迭代成功搜索得到在2500℃等离子焰烧蚀条件下具有近零烧蚀率的三组元HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂超高温陶瓷配方。提出的主动学习框架有效解决了小数据难于快速优化材料性能的问题，同时该框架具有良好的普适性和泛化性，可为其他材料体系小数据快速优化性能提供策略参考及主动学习框架设计启发。

1 文章摘要

在材料科学领域，材料组成、工艺参数与性能之间普遍存在显著的非线性关系。然而，由于小数据固有的样本偏差及特征稀疏特性，使得机器学习模型对材料潜在的本征关系难于实现准确捕捉，从而影响材料性能的快速优化。本工作提出了一种生成对抗网络结合定向约束采集函数的主动学习框架，可基于小数据高效优化超高温陶瓷抗烧蚀性能。该框架通过生成对抗网络进行数据增强，利用符号回归计算特征权重，且开发了一种自适应的期望绝对改进采集函数，最终将特征重要性权重嵌入绝对改进采集函数中，实现超高温陶瓷抗烧蚀性能定向约束优化。较之于传统主动学习，该框架展现出了更高效的采样效率，仅通过两轮迭代成功搜索得到在2500℃等离子焰烧蚀条件下具有近零烧蚀性能的三组元HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂超高温陶瓷配方。本工作提出的基于生成对抗网络增强的定向约束主动学习框架高效优化了超高温陶瓷抗烧蚀性能，同时也可为其他材料体系性能的机器学习加速优化提供框架参考。

2 研究背景

在材料科学领域，机器学习基于小数据加速优化材料性能面临着巨大挑战，小数据往往难以覆盖总体样本多样性，导致样本偏差和统计可靠性不足，同时容易引发模型过拟合，限制模型泛化能力。超高温陶瓷热防护材料就是典型的例子，由于其制备成本高且对测试条件高度敏感，获取的数据存在着高稀疏性及高噪声等问题。为解决小数据问题，目前常通过主动学习或者具有领域知识嵌入的贝叶斯优化等策略降低小数据带来的局限性。然而，由于小数据固有的缺陷导致代理模型准确率欠佳，通过主动学习、贝叶斯优化等策略在材料性能提升过程中需要进行高轮次的迭代，这大大降低了机器学习的寻优效率和可靠性，同时也大幅度提高了材料性能优化成本。因此，如何基于高噪声小数据建立具有高效迭代效能的主动学习框架成为了该领域的重要挑战。

3 创新点

（1）提出了一种基于生成对抗网络数据增强和定向约束采集函数的主动学习框架；

（2）构建了一种能够评估双向偏差及定向高效采样的期望绝对改进采集函数；

（3）揭示了三组元硼化物超高温陶瓷等离子抗烧蚀行为及其热防护机理。

4 文章概述

（1）生成对抗网络数据增强

主成分分析结果显示，基于设计的生成对抗网络增强的数据精准复刻了源数据的密度分布，增强数据的向量方向性、相关性与源数据也保持高度一致 （图1（a、b））。皮尔逊相关系数进一步验证了增强数据特性与源数据的高度匹配性（图1（c、d）），说明了源数据得到了高质量扩充。同时，通过对增强数据的聚类，缩小了潜在具有优异抗烧蚀性能的陶瓷配方池（图1（e~k）），为后续高精度训练模型及快速优化超高温陶瓷抗烧蚀性能奠定了基础。

图1 源数据与增强数据的主成分分析的散点图（a）、向量分布图（b）及皮尔逊相关系数对比图（c、d）；增强数据聚类后的主成分分析的散点分布图（e）；聚类前（f、g、h）与聚类后的I聚类（i、j、k）HfB₂、SiC、 LR 数据分布对比图

（2）模型训练

基于生成对抗网络数据增强后的数据集，主动学习代理模型比源数据训练的模型具有更高的准确性和鲁棒性（图2（a~d））。其中，Catboost模型的预测决定系数R²可高达0.90，其被优选为后续主动学习环的代理模型。此外，SHAP值分析显示添加剂中MoSi₂、SiC、TaSi₂可有效改善超高温陶瓷抗烧蚀性能（图2（e））。

图2模型预测的线烧蚀率值与实验值对比（a）；各模型100次训练与预测结果的 R²（b）、MSE（c）和 MAE（d）；基于CBR模型的各输入特征SHAP值分析（e）

（3）定向约束的主动学习框架

将超高温陶瓷零烧蚀率作为优化目标，并以输入特征的影响规律和权重作为约束条件，引导主动学习框架在设计空间中进行有针对性的探索。结果表明，通过特征权重约束的主动学习框架有效规避了对烧蚀率不利的碳组分配方，而未进行约束的框架筛选的配方则含有碳组分，说明了该框架具有更高的采样效率（表1）。通过两轮迭代，筛选得到了具有优异抗烧蚀性能的三组元超高温陶瓷HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂，在2500℃等离子焰烧蚀200s条件下的线烧蚀率可低至-0.015 μm/s（图3）。

表1 基于特征权重约束的主动学习两轮迭代筛选的配方以及未进行特征权重约束的主动学习一轮迭代的筛选的配方

图3主动学习第1轮迭代（a） 和第2轮迭代 （b）筛选的HfB2超高温陶瓷的宏观烧蚀形貌及对应的线烧蚀率（c）；两轮迭代样品的线烧蚀率与训练数据的线烧蚀率对比（d）

（4）抗烧蚀机理

HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂超高温陶瓷具有优异抗烧蚀性能的原因可归结于在超高温烧蚀过程中形成了复合氧化层，包括HfO₂固态层及SiO₂-Ta₂O₅熔融层（图4（a、b））。其中，HfO₂层在超高温下具有优异的热稳定性和抗氧化性，可充当氧化层稳定骨架；而SiO₂-Ta₂O₅熔融相则通过填补HfO?固态层裂纹和孔隙，同时溶解HfO₂形成HfO₂-SiO₂-Ta₂O₅高粘度氧化物，抑制氧气及烧蚀气流的侵蚀并增强氧化层表面致密性（图4（A~C））。通过XPS进一步表明氧化层为HfO₂-SiO₂-Ta₂O₅-HfSiO?-Hf₃(BO₃)₄（图5），该复杂氧化层在超高温烧蚀过程中有效阻隔了氧的入侵，同时抑制了氧化物的挥发，使得HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂具备优异的抗超高温烧蚀性能。

图4 HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂烧蚀面宏观形貌（a）及烧蚀面不同区域微观组织结构形貌 （A~C）；烧蚀面XRD衍射图谱（b）；烧蚀面A、B、C区域中元素含量（A1~C1）及对应的不同元素的EDS面扫图

图5 HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂陶瓷烧蚀面微观组织结构形貌（a）；基于XPS表征的结合能峰谱（b）以及对应的Ta（c）、Hf（d）、Si（e）、B（f）、O（g）的结合能峰；陶瓷烧蚀面各元素的原子比（h）和质量比（i）

（5）启示

本工作提出一种具有定向约束的主动学习框架用于小数据加速搜索优异抗烧蚀性能HfB₂三组元超高温陶瓷配方。首先，通过生成对抗网络进行数据增强并聚类，用于高质量扩充训练数据集；其次，通过遗传算法符号回归提取数学显式表达，用于量化特征对目标的影响规律及权重；最后，开发一种具有双向偏差评估的期望绝对改进采集函数，并将数学显式表达嵌入其中，实现对超高温陶瓷配方的高效定向寻优。经过两轮的主动学习迭代，筛选出了具有优异抗烧蚀性能的三组元陶瓷HfB₂-3.52SiC-5.23TaSi₂，其在2500℃等离子焰条件下烧蚀200s的线烧蚀率可低至-0.015 μm/s。HfB?-3.52SiC-5.23TaSi?陶瓷优异抗烧蚀性能可归结于在烧蚀过程中形成了HfO₂-SiO₂-Ta₂O₅-HfSiO₄-Hf₃(BO₃)₄复杂氧化层，该氧化层有效阻隔了氧的入侵，同时抑制了氧化物的挥发。本工作提出的基于生成对抗网络数据增强的定向约束主动学习框架高效优化了超高温陶瓷抗烧蚀性能，同时也可为其他材料体系高噪声小数据快速优化性能提供了重要的主动学习框架参考。

引用信息：Wenjian Guo, Fayuan Li, Lingyu Wang, Li’an Zhu, Yicong Ye, Zhen Wang, Bin Yang, Shifeng Zhang, Shuxin Bai. Accelerated discovery of near-zero ablation ultra-high temperature ceramics via GAN-enhanced directionally constrained active learning. Adv. Powder Mater. 4 (2025) 100287. https://doi.org/10.1016/j.apmate.2025.100287

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原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2772834X25000235