来源:Frontiers in Energy 发布时间:2025/4/27 13:30:24
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FIE  新的催化剂突破:利用双氮源改善氧还原反应

论文标题:Oxygen reduction reaction performance of Fe-N-C catalyst with dual nitrogen source

期刊:Frontiers in Energy

作者:Yuan Zhao, Quan Wang, Rongrong Hu, Wenqiang Liu, Xiaojuan Zhang, Wei Wang, Nicolas Alonso-Vante, Dongdong Zhu

发表时间:15 Dec 2024

DOI:10.1007/s11708-024-0956-2

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Frontiers in Energy发表文章“Oxygen reduction reaction performance of Fe-N-C catalyst with dual nitrogen source”,该成果被美国科学促进会(AAAS)主办的全球科技新闻服务平台(EurekAlert!)进行了报道。查看详情请识别下方二维码:

文章内容

近年来,过渡金属和氮掺杂碳材料(M-N-C)因其低成本、简单合成工艺和优异的 ORR 性能,成为替代 Pt 或其他贵金属基催化剂的热门候选者。通过选择合适的碳源和氮源,可以调控 M-N-C 催化剂的形貌和结构,从而实现优异的氧还原性能。目前,以单一氮源(如聚苯胺、双氰胺和三聚氰胺)合成 M-N-C 的研究较多,但关于双氮源制备的 M-N-C 催化剂的深入研究尚不多见。

近日,金陵科技学院Yuan Zhao研究团队在Frontiers in Energy期刊发表了题为“Oxygen reduction reaction performance of Fe-N-C catalyst with dual nitrogen source”的研究论文,探索了双氮源策略对催化剂性能的提升潜力。

该研究的创新之处在于利用双氮源——双氰胺(DCDA)和聚苯胺(PANI),创建了一种Fe-N-C催化剂,从而提高了活性位点密度。这些氮源调整了材料的结构和形态,使其更有效地推动ORR过程。通过保持较高的N-P/N-G值,新型催化剂增加了催化位点的可用性,这对提高其整体活性至关重要。

“我们发现双氮源起到了互补的作用。”Zhao说,“PANI生成的碳结构更粗,微孔占主导地位,而DCDA生成的材料更精细,石墨化程度更高。二者结合后,催化剂的比表面积增大,催化性能提高。”

电化学测试表明,与商用Pt/C催化剂相比,新型Fe-N-C催化剂具有更优异的ORR性能。

新型催化剂最令人印象深刻的一点是其稳定性。Fe-N-C催化剂在碱性介质中表现出卓越的耐久性。此外,它对甲醇的耐受性也更强,甲醇是一种常见的燃料污染物,会降低铂基催化剂的性能。

图1 催化剂的耐久性和耐甲醇性

“双氮源使我们能够以以前没有充分探索过的方式对催化剂的结构进行微调。”南京理工大学的合著者Rongrong Hu解释说,“我们发现催化剂的表面积和活性都有了显著提高。”

Fe-N-C催化剂的开发标志着人们在寻找ORR无铂替代品的道路上迈出了重要一步。这种新型催化剂具有更高的活性、稳定性和耐甲醇性,有望应用于燃料电池和金属空气电池等多种领域。

“虽然我们的成果鼓舞人心,但还有更多的工作要做。”Zhao说,“我们正在探索如何进一步提高Fe-N-C催化剂的性能。我们的最终目标是创造出一种不仅性能高,而且可扩展、成本效益高的催化剂。”

文章信息

Oxygen reduction reaction performance of Fe-N-C catalyst with dual nitrogen source

Yuan Zhao, Quan Wang, Rongrong Hu, Wenqiang Liu, Xiaojuan Zhang, Wei Wang, Nicolas Alonso-Vante, Dongdong Zhu

Abstract:

Fe-N-C catalysts are potential substitutes to displace electrocatalysts containing noble chemical elements in the oxygen reduction reaction (ORR). However, their application is hampered by unsatisfactory activity and stability issues. The structures and morphologies of Fe-N-C catalysts have been found to be crucial for the number of active sites and local bonding structures. In this work, dicyandiamide (DCDA) and polyaniline (PANI) are shown to act as dual nitrogen sources to tune the morphology and structure of the catalyst and facilitate the ORR process. The dual nitrogen sources not only increase the amount of nitrogen doping atoms in the electrocatalytic Fe-C-N material, but also maintain a high nitrogen-pyrrole/nitrogen-graphitic: (N-P)/(N-G) value, improving the distribution density of catalytic active sites in the material. With a high surface area and amount of N-doping, the Fe-N-C catalyst developed can achieve an improved half-wave potential of 0.886 V (vs. RHE) in alkaline medium, and a better stability and methanol resistance than commercial Pt/C catalyst.

Cite this article:

Yuan Zhao, Quan Wang, Rongrong Hu, Wenqiang Liu, Xiaojuan Zhang, Wei Wang, Nicolas Alonso-Vante, Dongdong Zhu. Oxygen reduction reaction performance of Fe-N-C catalyst with dual nitrogen source. Front. Energy. 2024, 18(6): 841-849

https://doi.org/10.1007/s11708-024-0956-2

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期刊简介

Frontiers in Energy是中国工程院院刊能源分刊,高教社Frontiers系列期刊之一。由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编,中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊,美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric,上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

Frontiers in Energy已被SCIE、Ei Compendex、CAS、Scopus、INSPEC、Google Scholar、CSCD(中国科学引文数据库)、中国科技核心期刊等数据库收录。2024年海内外下载量为110余万,截至2025年03月03日,即时Impact Factor为6.0,即时CiteScore为6.8。

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