导读

近日，浙江大学童利民教授团队联合北京大学龚旗煌院士、吕国伟教授团队，在极端约束光场的近场表征领域取得重要进展。借助高分辨光发射电子显微镜（PEEM），研究人员首次实现了纳米狭缝中极端约束光场的无扰动近场成像与表征。同时，研究人员成功识别出影响极端约束光场、却难以被常规手段捕捉的样品缺陷。该研究为发展基于极端约束光场的光学技术及器件奠定了基础。

相关研究成果以 “Weak-disturbance imaging and characterization of ultra-confined optical near fields” 为题发表于国际顶级期刊《Light: Science & Applications》。

研究内容

从纳米尺度光-物质相互作用到超分辨光学成像，极端空间约束光场在基础光学和光学技术领域发挥重要作用。近年来，研究者在金属和介质纳米结构中均产生了极端约束光场，其光场约束尺度可达亚10nm甚至亚1nm的原子尺度。其中，2022年，童利民教授团队首次提出全介质亚纳米光场约束方案。基于两根强耦合半导体单晶纳米线缝隙波导结构，利用1nm宽狭缝界面处束缚电子相干振荡，所支持的纳米狭缝波导基模可提供具有亚纳米原子级约束的中心光场。由于该光场仅存在于具有超小特征尺寸的纳米结构的光学近场中，因此对其直接成像极具挑战。

通常，扫描近场光学显微镜（SNOM）可以有效地表征10 nm约束水平的光学近场。然而，对约束尺度小于10nm的光场进行近场成像，需要更近的探针-样品距离（图1a）。在此情况下，由于探针尺寸相对较大，纳米结构的介电环境发生不可忽视的变化，SNOM探针的接近将显著影响被测光场。同时，探针振幅的减小使得有效信号显著减弱。上述问题将导致亚10nm尺度的近场表征极其复杂，甚至失效。

光发射电子显微镜利用光电效应，对光场激发产生的电子进行成像（光子进，电子出；图1b），以此获得光学近场信息。由于诱导的光电子密度远远低于被测光场极化的束缚电子密度，因此PEEM表征几乎不会扰动被测光场。

图1. SNOM（a）和PEEM（b）光学近场成像原理示意图。

创新研究

本文中，研究人员通过高精度微纳操作，将两根几乎完全相同的、具有原子级粗糙度的氧化锌半导体纳米线并排组装，形成具有约1nm中央狭缝结构的CNP结构（图2a）。仿真结果表明，该结构支持的纳米狭缝模式在狭缝处可产生空间尺度0.4nm的极端约束光场（图2b）。

图2. (a）CNP样品横截面的高分辨TEM照片；（b）纳米狭缝模式光场仿真图；（c）PEEM实验装置示意图。

PEEM实验装置的示意图如图2c所示。当垂直入射的飞秒光激发CNP波导时，入射光主要由CNP端面耦合进CNP导波模式。通过控制入射光偏振和CNP直径，入射光有效地耦合进纳米狭缝模式。在CNP波导中央狭缝处，研究人员成功观察到由纳米狭缝模式与入射光干涉而形成的驻波图案（图3a）。进一步地，在三根纳米线形成的耦合纳米线阵列样品中，研究人员同样观察到狭缝处纳米狭缝模式的驻波图案（图3b）。实验结果与理论预测十分吻合。

图3. CNP波导的SEM照片（上）和PEEM图像（下）。

纳米狭缝模式的中心电场与狭缝形貌和光学性质密切相关。然而，传统的形貌表征手段（例如，SEM、TEM等）难以原位识别CNP样品的制造缺陷（例如，稍大的狭缝宽度等）。在PEEM表征中，由于光电子强度与电场四次方成正比，CNP样品的微小缺陷会显著影响光电子强度。如图4所示，尽管在SEM图像中难以辨别耦合纳米线阵列的两个狭缝形貌差异，但在PEEM图像中，狭缝处光电子强度却呈现出显著差异。上述实验结果表明，PEEM可以有效识别CNP样品中纳米级缺陷。

图4. PEEM的CNP样品缺陷表征。（a）CNP阵列的SEM照片；（b）CNP阵列的PEEM图像；（c）CNP阵列横截面的高分辨TEM照片。

总结与展望

本研究发挥PEEM无扰动和高分辨的光学近场成像能力，实现了纳米狭缝中极端约束光场的近场成像和表征。PEEM作为一种强大的近场光学表征工具，在极端约束光场表征中具有广阔应用前景。通过选择合适的材料体系以及配备更高灵敏度的电子探测器（例如，单电子水平）以减少实验探测所需的光电子数目，PEEM的空间分辨率可以进一步提高。此外，通过沉积原子厚度的铯金属层以降低功函数，PEEM的工作波长可从可见光扩展至近红外波段。

浙江大学光电科学与工程学院博士后杨柳、博士生周展科和北京大学物理学院博士后李耀龙、博士生唐靖霖为论文的共同第一作者，浙江大学光电科学与工程学院童利民教授和北京大学物理学院吕国伟教授、李耀龙博士后为论文的共同通讯作者。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-01951-6