导读

来自德国路德维希-马克西米利安大学、意大利帕勒莫大学与布雷西亚大学等机构的研究团队在《Light: Science & Applications》发表了突破性成果。研究首次在大块过渡金属二硫化物（TMDC）材料的范德瓦耳斯（vdW）异质双层中，实现了界面诱导的二次谐波发生（SHG），并在光学纳米天线结构中实现了多达百倍的SHG信号增强。通过将WS₂/MoS₂异质结构构建为六边形纳米共振器，研究团队巧妙利用激子共振与非辐射暗态的耦合机制，实现了超强局域电场增强，为非线性纳米光子学开辟了新方向。

相关研究成果以题为“Interface second harmonic generation enhancement in bulk WS₂/MoS₂ hetero-bilayer van der Waals nanoantennas.”发表在国际顶级期刊《Light: Science & Applications》上。

研究背景

高折射率介质纳米结构近年来已成为非线性光学研究的重要平台，但传统材料如硅、III-V族半导体存在晶格失配、层堆叠受限等问题。相比之下，范德瓦耳斯材料具有层间弱相互作用与强面内共价键的晶体结构，可轻松机械剥离至原子级厚度，并构建为异质层状结构。

过渡金属二硫族化合物（TMDCs）因其在单层状态下拥有巨大的二阶非线性响应而广受关注。然而，在常见的2H堆叠结构中，这类材料的整体反演对称性导致其整体不具备二阶非线性响应。研究人员因此设想：是否可以利用异质结构界面处的反演对称性破缺，诱导有效的SHG信号？

图1. 支持无辐射态的异质层范德瓦耳斯六边形纳米天线

研究亮点

1、首次实现范德瓦耳斯异质界面的SHG响应

研究利用机械剥离与“热粘附”技术将MoS₂与WS₂叠层成异质双层结构，在其界面处由于晶格轴对齐、非中心对称性得以打破，从而诱导了明显的SHG信号。与传统2H结构的零响应形成鲜明对比，这一结果验证了范德瓦耳斯界面可成为非线性光学激发源。

2、非辐射暗态纳米天线共振增强效应

研究团队通过纳米加工手段将叠层WS₂/MoS₂异质体制备成厚度分别约为115 nm与92 nm的六边形纳米柱阵列。使用原子力显微镜（AFM）与扫描电子显微镜（SEM）对结构进行形貌表征，并采用近红外反射光谱确认其可支持一种非辐射暗态（Anapole state）。该状态由电偶极子与环状偶极子的干涉引发，可在不增加远场散射的前提下，极大增强局部电场，显著提升非线性过程效率。

图2. 加工和线性表征无辐射纳米天线

3、激子共振与共振腔耦合，实现最大百倍SHG增强

非线性测试方面，研究团队使用可调谐光参量放大器，在1250–1500 nm波段对不同尺寸共振器进行激发，记录SHG信号。当非辐射暗态的基频激发波长与材料激子在2倍频处发生共振叠加时，研究观察到高达100倍的SHG信号增强，远超未结构化双层膜片的响应。其增强机制源于材料固有激子态的χ²张量增强效应与结构耦合电场增强的协同作用。

图3. 激子和无辐射暗态驱动的异质界面二次谐波产生

总结与展望

本研究开创性地验证了范德瓦耳斯异质材料界面可作为非线性光源的可能性，并展示了将晶体结构工程与纳米光学设计相结合的巨大潜力。相较传统非线性晶体，这类结构具备更高的集成度、材料选择灵活性与可调性。

未来，研究团队计划探索基于此结构的集成SHG芯片、光频转换器及量子光源，并研究其在应变、电场或温度调控下的可调性，为发展下一代光学计算、通信与传感系统提供强力支撑。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-01983-y