导读

由合成的大规模等离激元纳米材料构建、同时兼具光学限域与优异电子输运特性的等离激元光电技术，有望重塑片上光–物质相互作用界面。为此，在《Light: Science & Applications》发表的新论文中，科罗拉多大学博尔德分校的崔龙基教授与莱斯大学的 Douglas Natelson 教授领衔的团队提出了一种可扩展平台：基于化学合成的大面积单晶金薄片制备的纳米线与纳米间隙结构。该平台实现了高效热载流子收集、明亮的电致发光以及卓越的光电压探测；其中，单晶纳米间隙器件的开路光电压约为多晶器件的 10 倍，在单位面积响应度与片上器件密度方面达到已报道的领先水平。性能提升主要归因于无缺陷晶格中电子–声子散射的抑制以及热载流子隧穿效率的提高。该成果为纳米尺度热载流子输运的基础研究，以及致密的电驱动纳米光子与能量收集电路开辟了新途径。

研究背景

由于开路光电压（OCPV）探测器能够在零偏置下读出并实现超低功耗运行，它们已成为纳米光电子学的重要方向。当前研究同时覆盖等离激元增强器件（如硅纳米结构、金纳米缝隙结、热电偶天线）与非等离激元半导体（如过渡金属二硫族化合物、石墨烯、纳米线）体系，在比较不同光电压探测器的性能时，研究人员通常会看两个关键指标：一是‘单位面积响应度’，即在相同面积下探测器能产生多大的光电信号，用来衡量它的灵敏度；二是‘片上器件密度’，即在芯片上能放置多少个独立像素或探测单元，这决定了能否实现高分辨率的大规模阵列成像和传感。

使用单晶材料的思路

虽然不同类型的光电探测平台都有所发展，但它们的性能常常受到电子输运能力的限制。纳米结结构确实能够把光场局限在极小的空间里，从而产生强烈的局域效应，但真正决定最终能输出多大光电压的，不是光场本身有多强，而是这些被激发出来的热载流子（或者光生电子）能不能顺利、高效地在材料中移动，并最终到达隧穿缝参与电荷分离。这一点促使人们关注单晶（SC）等离激元金属——其更少的晶界散射意味着更长的平均自由程与更高效的载流子收集效率。实验的光谱测量结果表明，单晶金和多晶金在光照下产生的热载流子温度其实差不多，也就是说它们激发出来的电子‘热度’几乎一样。同时，模拟和实际测量也证明，单纯依靠局域电场增强并不能解释为什么单晶金的光电压比多晶金高出一个数量级。这些证据说明，真正造成性能差异的关键并不是场更强或电子更热，而是单晶金内部电子输运更顺畅——它能让更多高能电子在散射损耗之前成功到达隧穿缝，从而被高效收集并转化为更大的光电压。与此同时，开路光电压(OCPV)分析提供了一种简洁的平台，可推断难以用超快手段直接获取的材料相关热载流子寿命与平均自由程；文献综述亦显示，就单位面积响应度与像素密度而言，单晶金纳米缝 OCPV位列最紧凑且最灵敏的探测器之列。

技术细节与优势

本平台先用化学方法合成出大尺寸的单晶金薄片，再通过聚焦离子束（FIB）把它们切割成细长的纳米线。接着，利用一种‘多步电迁移’的办法，在纳米线上逐渐推移金原子，最终在中间形成一个稳定的、只有亚纳米尺度的微小缝隙。这个缝隙就像一个‘发电口’，能让热电子隧穿并产生光电压。为了测量这些光电压，作者用高数值孔径物镜把激光聚焦到纳米缝上，并逐点扫描；同时借助锁相放大器把信号读出，从而得到整个器件的开路光电压分布图。同时记录电致发光（EL）光谱，以提取有效热载流子温度并交叉验证局域态密度（LDOS）。有限元仿真与偏振依赖测量显示，单晶与多晶金的纳缝场增强相当，而 EL 热测温亦表明两者的有效载流子温度相近——二者共同将性能提升归因于热载流子输运/收集而非更强的场或更“热”的载流子。

图1. 纳米结的产生流程和物性表征。

图2. 电致发光的测量揭示热载流子的温度和数量。

本工作实现了：

（i）这种基于单晶金的片上光强探测器件不仅可以规模化制备，而且在同样大小的面积下，它能够产生更强的光电信号（高单位面积响应），这意味着每个单位像素都更加灵敏。同时，器件之间的性能差异很小，因此在芯片上可以排布成高密度阵列，实现高分辨率的成像和稳定可靠的批量应用。

（ii）一种平台级的探测方法——结合开路光电压（OCPV）测量与电致发光（EL）分析——能够在纳米尺度下同时观察电子的产生过程和输运过程。它不仅能定性估算出在光照下激发出多少高能电子，还能揭示这些电子在到达隧穿缝之前会损失多少、能成功被收集多少，从而把‘载流子产生’和‘载流子输运’这两个往往混在一起的过程区分开来。

（iii）提出了一条可靠、可重复的工艺路线，可以在单晶金属纳米线中稳定地制造出亚纳米尺度的隧穿缝。这种极小的‘纳米电极缝隙’不仅让单个像素的光电探测器性能更高，还能保证在芯片上排布成大规模、高密度的探测阵列时，器件之间的一致性和稳定性。更重要的是，这种方法并不限于金，还可以推广到其他等离激元金属（如银、铝），从而扩展到不同波长范围的片上光子器件，推动电驱动纳米光子学的发展，并为热载流子输运和利用的基础研究提供一个实用的平台。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-025-02030-6