2025年11月25日，美国加州大学伯克利分校（UC Berkeley）化学系Yaghi团队联合越南VinUniversity环境智能中心El Ghaoui团队，以及澳大利亚蒙纳士大学（Monash University）数据科学与人工智能系Boley团队，在Nature Synthesis期刊上发表题为“Algorithmic Iterative Reticular Synthesis of Zeolitic Imidazolate Framework Crystals”的论文。该研究报道了一种结合高通量实验与机器学习的智能平台，用于最大化网格材料晶体的发现速率。论文的通讯作者包括荣自超（博士研究生）、Mario Boley教授、Laurent El Ghaoui教授和Omar M. Yaghi教授；荣自超（博士研究生）与陈子豪博士为共同第一作者。

网格材料（包括金属有机框架、共价有机框架和沸石咪唑框架）的结晶过程至关重要。一方面，结晶赋予材料高度有序的多孔结构，从而实现多种重要应用。另一方面，结晶使材料结构能够通过单晶 X 射线衍射得到清晰解析，以确认原子在三维空间中的精确排布。在传统网格材料的合成中，研究者通常将目标结构拆解为分子构筑单元（节点和连接体），并探索这些构筑单元在何种条件下能够成键并结晶为目标材料。然而在实际操作中，结晶条件的探索往往是低效的反复试验过程，并且高度依赖研究者的主观经验。此外，某一成功条件附近的相似条件也往往能够生成相同的网格材料；在以发现新晶体为目标的情境下，对这些相近条件进行盲目试验并不会带来新的信息，反而浪费额外的实验资源。

基于以上挑战，研究者提出了算法迭代网格合成（Algorithmic Iterative Reticular Synthesis, AIRES）。AIRES是一个结合高通量实验与机器学习的智能平台，其目标是通过真实的网格材料结晶数据训练机器学习模型，并借助决策算法使晶体发现速率最大化。研究者选择锌基沸石咪唑框架作为测试体系。AIRES首先构建了一个包含上千个反应数据的数据库，这些反应涉及八种初始有机连接体和二价锌离子。反应条件在预先定义的反应空间中均匀采样，并通过自动化合成平台生成。反应结束后，样品首先由自动光学显微镜进行筛选。AIRES配备了自主研发的晶体识别深度学习模型，能够从显微镜图像中筛选出可能包含单晶的反应条件。随后，通过单晶 X 射线衍射确认所得晶体是否属于沸石咪唑框架，而非金属有机配合物分子晶体或氢键有机框架等副产物。所有反应结果均以二元标签（成功/失败）保存。

图1：AIRES循环流程及其组成模块示意图。

图2：实验平台构建的初始沸石咪唑框架反应数据集。

为更好地量化和区分不同有机连接体之间的差异，研究者建立了与结晶相关的化学描述符，这些描述符涵盖每个有机连接体及其成核前单体物种的几何结构、电子性质等关键信息。随后，研究者选取48个全新的有机连接体作为测试集，这些连接体此前尚未有报道可与锌离子生成沸石咪唑框架。AIRES平台首先利用机器学习模型预测候选反应的结晶概率；之后，决策算法基于这些概率推荐能够最大化晶体发现效率的候选反应。该算法采用贪婪策略，并在批量推荐时引入条件概率以避免同批次内出现过于相似的反应条件。实验平台执行被推荐的反应，并将实验结果重新用于训练模型，从而实现迭代优化。最终，使用随机森林模型的AIRES平台在约700次实验后，成功使48个连接体中仅有的10个可成晶的连接体生成7种不同拓扑结构的沸石咪唑框架，其晶体发现速率达到基线随机探索算法的两倍；后者需要约1400次试验才能获得相同结果。

图3：AIRES 在新沸石咪唑框架发现中的效率表现。

图4：由新有机连接体结晶所得的沸石咪唑框架及层状类沸石咪唑框架的拓扑分类与晶体结构。

尽管本研究目前仅展示了AIRES在沸石咪唑框架晶体发现方面的卓越表现，但可预见的是，AIRES有望应用于更广泛的网格材料乃至其他类型材料的发现。通过AIRES加速获得的晶体结构所提供的结构确定性，不仅可作为可靠的结构模型，辅助后续计算模拟以探究更多性质，还可作为“结构锚点”，用于放大合成中确认产物的相纯度与结晶度。未来，AIRES将与更多智能程序与平台结合，以进一步扩展和提升其能力。（来源：科学网）

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s44160-025-00939-9