论文标题：Synergistic La₂O₃-La(OH)₃ interface engineering enables deep and durable dehydrogenation of 12H-N-propylcarbazole over Pd/Al₂O₃ catalysts

期刊：Frontiers of Chemical Science and Engineering

作者：Li Liu, Tian Wu, Yu Zhang, Chenggen Li, Yuan Dong, Ming Yang

发表时间：21 Jun 2025

DOI： 10.1007/s11705-025-2599-1

微信链接：点击此处阅读微信文章

扫码识别查看原文

文章速览

针对液态有机储氢载体（LOHCs）领域对高效脱氢催化剂的需求，本研究通过共沉淀/水热法合成了一系列镧（La）掺杂氧化铝载体，并负载钯（Pd）纳米颗粒以促进12H-N-丙基咔唑（NPCZ）的脱氢反应。综合表征结果表明，当La负载量为10 wt %（最优负载量）时，载体表面形成紧密接触的La₂O₃与La(OH)₃纳米畴；该结构可锚定高分散性Pd颗粒（粒径约2.2 nm）、向金属态Pd（Pd⁰）转移电子，并构建双功能酸碱位点与快速氢溢流网络。这些协同特性加速了C-H键活化与氢迁移过程，使得Pd/La₁₀AlO催化剂在180 ℃下仅需150分钟即可实现理论氢气释放量（5.43 wt %），且NPCZ选择性达99%，经过10次循环后仍无活性衰减。动力学分析显示，三个连续脱氢步骤的表观活化能显著降低，其中限速步骤（4H-NPCZ→NPCZ）的活化能下降约65 kJ·mol^-1，突显了双相镧助剂带来的热力学和动力学优势。本研究首次从机理层面证实共存的La₂O₃与La(OH)₃可协同调控Pd/Al₂O₃的电子结构与界面结构，为设计用于含氮杂环液态有机储氢载体的高稳定性、高性能脱氢催化剂提供了明确指导。

摘要图

引用格式

Li Liu, Tian Wu, Yu Zhang, Chenggen Li, Yuan Dong, Ming Yang. Synergistic La₂O₃-La(OH)₃ interface engineering enables deep and durable dehydrogenation of 12H-N-propylcarbazole over Pd/Al₂O₃ catalysts. Front. Chem. Sci. Eng., 2025, 19(9): 86 DOI:10.1007/s11705-025-2599-1

《前沿》系列英文学术期刊

由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》（Frontiers）系列英文学术期刊，于2006年正式创刊，以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、生命科学、工程技术和人文社会科学四个主题，是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群，其中12种被SCI收录，其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录，具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式，保证文章以最快速度发表。

中国学术前沿期刊网

http://journal.hep.com.cn