论文标题：Partial aging can counter-intuitively couple with sulfidation to improve the reactive durability of zerovalent iron

期刊：Frontiers of Environmental Science & Engineering

作者：Yiwei Liu, Kaili Gu, Jinhua Zhang, Jinxiang Li, Jieshu Qian, Jinyou Shen, Xiaohong Guan

发表时间：15 Feb 2024

DOI：10.1007/s11783-024-1774-9

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近日，华东师范大学关小红教授与南京理工大学李锦祥副教授团队在Frontiers of Environmental Science & Engineering期刊发表了题为“Partial aging can counter-intuitively couple with sulfidation to improve the reactive durability of zerovalent iron”的研究论文。

本研究表明，部分老化能够将导电的FeSx嵌入硫化零价铁（SZVI）的亚表层，这可改善内核电子的有效转移，并与外层的铁（氢）氧化物壳层协同，最终维持零价铁对Cr(VI) 的吸附和还原性能（图1）。这一发现为SZVI在废水处理中的应用提供了新的思路，并有助于开发更加高效和可持续的废水处理技术。

图1 部分老化与硫化耦合提高ZVI反应耐久性的机制图

硫化零价铁（SZVI）作为一种具有广泛应用前景的水处理材料，在去除水中有机污染物和无机污染物方面表现出优异的性能。然而，SZVI 的反应活性会随着时间逐渐下降，导致其在实际应用中效果受限。为了解决这一问题，研究人员提出了部分老化的方法，即在 SZVI 制备过程中进行一定时间的氧化（ASZVI），以重构其界面结构，并探明了其持久除污表现和增效反应机制。

研究人员首先制备了不同老化时间的ASZVI样品，并通过扫描电子显微镜、拉曼光谱、X 射线光电子能谱等手段对其界面结构进行了表征。结果表明，ASZVI 的界面结构发生了重构，形成了由Fe0核心、FeSx亚表层和铁（氢）氧化物壳层组成的“三明治”结构。这种结构不仅有利于电子转移和传质，还能够保护FeSx亚表层免受氧气等自然物质的氧化，从而维持其导电性和反应活性。

为了评估 ASZVI 的反应持久性，研究人员进行了连续去除 Cr(VI) 的实验。结果表明，ASZVI 在去除 Cr(VI) 方面表现出更高的效率，并且反应持久性也得到显著提升。进一步的分析表明，ASZVI 中FeSx亚表层的深度对电子转移效率有重要影响。越靠近Fe⁰核心的FeSx 亚表层，FeSx亚表层在ASZVI与Cr(VI)的反应中的关键作用越重要。

此外，研究人员还发现，ASZVI 的反应活性与FeSx亚表层中硫元素的含量密切相关。FeSx 亚表层中硫元素含量越高，ASZVI 的反应活性越强。这进一步证实了FeSx亚表层在 ASZVI 与 Cr(VI) 的反应中发挥着关键作用。

图2 ASZVI样品去除Cr(VI)的比速率常数(lg kSA)与表层下5 nm(a-c)、20 nm(d-f)中S百分含量的相关性

总之，本研究揭示了部分老化对 SZVI 反应持久性的增强机制，为开发高效和可持续的废水处理技术提供了新的思路。同时，本研究也为深入理解铁硫化合物和铁（氢）氧化物对 SZVI 反应持久性的影响提供了重要的理论依据。

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本文内容来自FESE期刊2024年第18卷第2期发表的Research文章“Partial aging can counter-intuitively couple with sulfidation to improve the reactive durability of zerovalent iron”。通讯作者为华东师范大学关小红教授和南京理工大学李锦祥副教授。

引用格式：Yiwei Liu, Kaili Gu, Jinhua Zhang, Jinxiang Li, Jieshu Qian, Jinyou Shen, Xiaohong Guan. Partial aging can counter-intuitively couple with sulfidation to improve the reactive durability of zerovalent iron. Front. Environ. Sci. Eng., 2024, 18(2): 14 https://doi.org/10.1007/s11783-024-1774-9

期刊简介

Frontiers of Environmental Science & Engineering是由高等教育出版社、中国工程院和清华大学共同主办的环境领域综合学术期刊，聚焦环境领域前沿问题与研究成果，重点关注开创性、跨学科的研究，致力于打造具有国际影响力的高水平学术交流平台，是中国工程院院刊系列期刊、中国科技期刊卓越行动计划重点期刊。

主编：曲久辉院士，John Crittenden院士

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