作者:李灿等 来源:《美国化学会志》 发布时间:2024/6/11 21:50:54
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研究实现高效太阳能光电催化NAD(P)H辅酶再生

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所李灿院士、丁春梅副研究员等在(光)电催化NAD(P)H辅酶再生方面取得新进展。团队通过耦合硫化镍电催化剂和分子催化剂,实现同时高效(光)电催化NAD(P)H辅酶再生,并揭示了其中的协同质子耦合电子转移(CEPT)机制,仿生模拟了酶催化NAD(P)+还原功能等。相关成果发表在《美国化学会志》上。

自然光合作用中,光系统II将水氧化,产生的电子和质子在光系统I末端的FNR酶催化作用下被储存为NADPH还原力和ATP能量货币,进而实现酶催化二氧化碳还原等暗反应。李灿团队道法自然,长期致力于光催化和光电催化人工光合成研究,提出“人工光反应+仿生暗反应”的人工光合成策略,通过光反应将能量储存在电荷传输媒介分子或离子中,与下游暗反应耦合,以实现高值化学品或太阳燃料的可控合成。

NAD(P)H辅酶是重要的电荷传输介质和能量载体,NAD(P)H给出电子和质子后自身变为氧化态NAD(P)+,如何通过人工催化进行高效NAD(P)H再生循环一直是个重要难题。

近期,团队通过耦合硫化镍电催化剂和均相Rh分子催化剂,发现硫化镍作为协同质子耦合电子转移媒介体可促进Rh-H活性物种形成,巧妙模拟了酶催化NADP+还原的功能和机制,实现同时高活性、高选择性电催化NAD(P)H再生,1,4-NAD(P)H选择性大于99%,转化率100%。基于此,团队还建立了通过耦合质子还原电催化剂(硫化物或金属)和均相分子催化剂进行高效光电催化NAD(P)H再生的普适性策略,并验证了光电催化再生的NAD(P)H可用于氢化暗反应。

该成果为后续耦合酶催化暗反应、构建集成人工光合成体系奠定重要基础。(来源:中国科学报 孙丹宁)

相关论文信息:https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/jacs.4c00994

 
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