作者:李耀文等 来源:《自然-能源》 发布时间:2024/3/30 15:59:13
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苏州大学在钙钛矿/有机叠层太阳能电池领域获新突破

 

2024年3月29日,苏州大学李永舫院士团队李耀文教授等人及合作者在Nature Energy期刊上发表了题为“Suppression of phase segregation in wide-bandgap perovskites with thiocyanate ions for perovskite/organic tandems with 25.06% efficiency”的研究性论文。

该研究团队提出了拟三卤素合金钙钛矿模型,对宽带隙钙钛矿的宏观结晶形貌、微观晶格组分以及器件光伏性能进行链条式研究,全面抑制了卤素离子在晶格和薄膜中的迁移与相分离,实现了光致稳定的宽带隙钙钛矿,制备了高效、稳定的钙钛矿/有机叠层太阳能电池。论文通讯作者是李耀文、陈炜杰、Christoph J. Brabec;第一作者是苏州大学硕士研究生张植朝。

在全球“双碳”战略的引领下,发展以有机、钙钛矿为代表的新型太阳能电池成为推动能源革命的关键力量。目前,基于A-DA’D-A型的有机受体材料已推动有机太阳能电池的能量转换效率(PCE)接近20%,然而,有机太阳能电池的PCE和紫外稳定性仍远落后于商业化硅太阳能电池。混合卤素宽带隙钙钛矿能够有效吸收和过滤紫外光以弥补有机高分子材料的本征缺陷。因此,将有机与钙钛矿太阳能电池集成所构筑的钙钛矿/有机叠层电池,既可以利用顶底电池之间的光吸收互补特性提高对太阳光的利用和电池效率,还可以借助宽带隙钙钛矿紫外光过滤性,避免有机活性层受到紫外光辐照,从而提升叠层电池寿命。然而,顶电池中混合卤素宽带隙钙钛矿在光照下会发生卤素离子迁移和相分离,由此引起的能量损失严重限制了钙钛矿/有机叠层电池性能的提升。

近日,苏州大学李耀文教授等人提出了一种I/Br/SCN的拟三卤素合金钙钛矿模型,对宽带隙钙钛矿的宏观结晶形貌、微观晶格组分以及器件光伏性能进行链条式研究,全面抑制了卤素离子在晶格和薄膜中的迁移与相分离,降低了单结宽带隙钙钛矿太阳能电池的能量损失,并获得了具有世界纪录认证效率(25.06%)的钙钛矿/有机叠层太阳能电池。

图1:宽带隙钙钛矿薄膜质量与结晶动力学研究。

首先,作者等人在钙钛矿前驱体溶液中加入拟卤素SCN-,SCN-与FA+之间的相互作用能够减缓FA+进入[PbI6]4-骨架,有效延缓了钙钛矿的结晶速率。更长的结晶时间有利于增大钙钛矿的晶粒尺寸,从而减少了作为离子迁移通道的晶界数目。此外,薄膜结晶性的提升有效降低了缺陷态密度,这为抑制光致卤素相分离提供了初步保障。

图2:I/Br/SCN拟三卤素合金钙钛矿模型。

显色反应和紫外吸收谱图结果都证明了退火后的钙钛矿薄膜中仍存在少量SCN-。研究团队分别在三种不同I含量的钙钛矿中加入SCN-,结果发现高I含量的钙钛矿对SCN-的容忍性更强,而相应钙钛矿的碘空位缺陷密度在SCN-引入后下降也更为明显。这表明薄膜内残存的SCN-会进入钙钛矿晶格中的I空位缺陷。基于此,研究人员构筑了I/Br/SCN拟三卤素合金钙钛矿模型。

图3:离子迁移与卤素相分离研究。

基于I/Br/SCN拟三卤素合金钙钛矿,研究团队通过密度泛函理论计算得到SCN-的空间位阻效应能够有效增大晶格内卤素离子迁移活化能;此外,薄膜中离子迁移活化能也得到提升。薄膜结晶质量的提升与晶格组分优化使得宽带隙钙钛矿薄膜的光致卤素相分离现象被显著抑制,即使在100 Sun下持续照射20分钟,拟三卤素合金钙钛矿薄膜依然表现出良好的相稳定性。

图4:单结钙钛矿及钙钛矿/有机叠层太阳能电池的光伏性能研究。

最终,研究团队制备了效率接近19%的拟三卤素合金钙钛矿太阳能电池,由于薄膜质量的提升和光致卤素相分离的抑制,电池的工作稳定性大幅提升。结合高效率的有机太阳能电池,研究团队构筑的钙钛矿/有机叠层太阳能电池效率高达25.82%,经权威机构中国科学院上海微系统与信息技术研究所(SIMIT)第三方认证效率为25.06%,是目前钙钛矿/有机叠层太阳能电池的最高效率。电致发光测试得到的子电池电压贡献及叠层电池电压值与J-V测试曲线相当。该工作解决了宽带隙钙钛矿中卤素相分离的颈性问题,将加速推动钙钛矿/有机叠层太阳能电池的产业化进程。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41560-024-01491-0

 
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