作者:张学同等 来源:《自然—通讯》 发布时间:2024/1/3 10:08:46
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两次凝胶化策略制备构型可编辑的高强度气凝胶

 

轻质多孔气凝胶作为纳米材料中的明星材料之一,近年来在各种新兴领域受到了广泛关注。但由于其密度低、力学性能弱,使得其构型编辑能力面临挑战。

鉴于此,中国科学院苏州纳米所张学同团队受民间艺术(陶艺、折纸、编织)启发,建立了一种高效的两次凝胶化(TC)策略,实现构型可编辑高强气凝胶的制备。作为概念验证,选择芳纶纳米纤维(ANFs)和聚乙烯醇(PVA)作为气凝胶的主要成分,其中PVA在第一次凝胶化过程中形成弹性的构型可编辑凝胶网络,ANF在第二次凝胶化过程中形成构型锁定凝胶网络。TC策略保证了所制备的ANF-PVA (AP)气凝胶既具有高韧性,又具有构型编辑能力。所得特殊构型产物能够突破气凝胶的性能限制,大大拓展气凝胶的应用领域。(图1)

图1. 两次凝胶化策略制备可编辑的高强气凝胶设计示意图

机理研究表明,在两次凝胶化过程中发生了分步凝胶化的现象。在第一次凝胶化过程中,PVA冻融后形成低交联密度弹性有机凝胶网络,在第二次凝胶化过程中,ANF发生质子化,ANF-ANF、PVA-ANF、PVA-PVA之间形成多重分子间相互作用,进而形成牢固的高交联密度水凝胶网络。(图2)

图2. 两次凝胶化过程及机理研究

随着凝胶网络从有机凝胶、水凝胶到气凝胶的演化,力学性能显著增强。例如,AP-23有机凝胶、AP-23水凝胶和AP-23气凝胶的抗压强度和拉伸强度依次增大,压缩模量分别为0.014 MPa、1.5 MPa和30 MPa。拉伸模量分别为0.12 MPa、2.1MPa和87 MPa。值得注意的是,气凝胶的比拉伸模量和韧性分别高达666 MPa cm3 g-1和2093 kJ m-3, 具有高比拉伸模量和高韧性的双重性质。结构分析表明有机凝胶、水凝胶、尤其是气凝胶的强度增强主要是由于TC过程中交联密度的增加和气凝胶的骨架演化。(图3)

图3. AP有机凝胶、水凝胶和气凝胶的力学性能比较

溶胶-凝胶过程和凝胶力学性能的有效调节为通过“软变硬”调制机制进行构型编辑、构型锁定和制造复杂构型的高强气凝胶奠定了基础。更具体地说,构型编辑基于有机凝胶的柔韧性,易于变形和恢复。构型锁定依赖于从有机凝胶到水凝胶的力学增强。最后,通过溶剂交换和超临界干燥,制备出具有复杂构型的高强度气凝胶。通过结构设计和参数调控,具有复杂构型的气凝胶能够突破其力学性能极限。例如,弹簧气凝胶可以自由变形,具有良好的拉伸、弯曲和扭转弹性。线圈气凝胶在1000%的拉伸应变下快速回弹,回弹率至少达到90%,其拉伸比可高达7000%,远远优于断裂伸长率只有25%的线形气凝胶。(图4)

图4.气凝胶构型编辑及力学性能突破

通过特定的构型设计,气凝胶的隔热性能可进一步提高,同时将气凝胶的应用从传统领域扩展到可调节热管理器件、刺激响应形状记忆器件等新领域。该研究为构型可编辑气凝胶的设计提供了重要见解,有望推动具有特殊构型高强度多孔材料的发展。(图5)

图5. 构型可编辑气凝胶的应用

该工作以Folk arts-inspired twice-coagulated configuration-editable tough aerogels enabled by transformable gel precursors为题,发表在国际知名期刊Nature Communications上。文章第一作者是中国科学院苏州纳米所李立山博士,通讯作者为张学同研究员,合作者包括青岛科技大学的马风国博士。该工作获得了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等资助。(来源:中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所)

相关论文信息:https://www.nature.com/articles/s41467-023-44156-4

 
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