作者:王亚娴等 来源:《物理评论快报》 发布时间:2023/8/15 15:41:57
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相干声子驱动的谷间散射和拉比振荡

 

二维过渡金属硫族化合物因其能带具有多谷结构,赋予了电子谷自由度,因而成为研究多体相互作用的理想平台。作为退谷极化的主要机制,自由电子或束缚激子的谷间散射过程,对理解激发态电子-声子相互作用和谷电子器件的设计和实现都至关重要。目前,对谷间散射的理论和实验研究多基于热平衡态或准平衡态。而超短激光脉冲能够驱动晶格和电子远离平衡状态,体系的超快动力学过程和基本机制仍不明确。

最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10组博士生王晨宇、刘新豹、陈擎等在王亚娴副研究员、孟胜研究员的指导下,利用组内自主开发的非绝热含时密度泛函分子动力学方法和软件(TDAP),研究了单层WSe2中相干声子诱导的激发态电子K→Q的谷间散射过程(图1),在飞秒时间尺度揭示了非平衡态电声耦合的规律。

图1. WSe2中光激发电子谷间散射示意图,及K/Q谷占据数的拉比振荡

研究表明,晶格沿布里渊区边界M点纵波声学声子[LA(M)]的相干振荡,可以诱导占据在K谷的光激发电子转移到较低能级的Q谷,散射过程时间尺度约为400fs,与实验结果相符。但与目前实验中观测到的电子占据数指数型衰减有明显不同的是,相干声子驱动的谷间散射呈现出“阶梯式”变化的新奇特征。一方面,谷间散射主要发生在相干声子振幅最小而晶格振动速度最大时;另一方面,电子在K谷散射至Q谷后,观察到由Q谷至K谷的逆散射,类似于周期场驱动下的拉比振荡过程(图1,2)。 这两个特征明显区别于热声子条件依从的费米黄金规则,阐明了非绝热效应的关键作用。这种非绝热电子-声子相互作用在二能级模型中得到了直接印证,即当原子接近平衡位置时,非绝热耦合矩阵元达到峰值,促进谷间的电子转移,进而诱导出阶梯式的散射过程(图3)。

图2. (a) K/Q谷瞬时能级(上)和LA(M)声子的相干振动(中)。K/Q谷上电子占据数的演化。(b) 上图:40,300,500fs下模拟K/Q谷上的光发射信号。下图:实验[J. Madeo et al. Science 370, 1199 (2020)]及理论模拟中K谷与Q谷电子信号比值随时间的演化。灰色虚线标定为K谷与Q谷信号相当的临界时间。

图3. (a) 模型(红线)及TDDFT计算(黑线)中K/Q谷瞬时能级的时间演化。(b) 模型计算出的Q谷占据数及非绝热耦合矩阵元(NACME)(蓝色背景)的时间演化。

此外,作者探索了借助相干声子调制谷间散射的通用路径。首先,LA(M)声子振幅增加有利于提高电子K→Q的谷间散射速率;进一步的,借助超快激光脉冲结合声子间的非线性耦合,可以实现对短波LA(M)声子振幅的有效操控(图4)。

图4. (a) K谷至Q谷散射速率随LA(M)声子振幅的变化。(b) 长波A1声子与短波LA(M)声子间的耦合示意图。(c) A1声子驱动下,LA(M)声子的时间演化。

相关成果以“Coherent-phonon-driven intervalley scattering and Rabi oscillation in multivalley 2D materials”为题发表在Phys. Rev. Lett. 131, 066401(2023)。该研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委项目、中国科学院的资助。(来源:中国科学院物理研究所)

相关论文信息:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.066401

 
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