作者:李亚栋等 来源:《自然》 发布时间:2023/5/22 15:13:40
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有机单分子负载电催化剂助力催化电解食盐水

 

2023年5月17日,清华大学王定胜、李亚栋团队以“工业条件下二氧化碳诱导的高效氯气析出反应(CO2-mediated organocatalytic chlorine evolution under industrial conditions)”为题在Nature《自然》期刊上发表最新成果,报道了在电解食盐水催化剂研究方面所取得的“有机单分子负载电催化剂”的发现。

近年来,在国家自然科学基金、科技部重点研发计划项目的支持下,清华大学王定胜、李亚栋课题组在纳米、团簇、单原子催化方面取得了系列重要进展,通过发展原子、分子尺度下的调控合成(Nature Chem. 2020, 12, 764; Nature Catal. 2022, 5, 300),发现其在电催化(Nature Nanotech. 2020, 15, 390)、均相催化(Nature Catal. 2021, 4, 523)、酶催化(Nature Catal. 2021, 4, 407)等方面显示出诱人的前景。相关研究表明:在原子尺度上金属单原子位点催化中心与周边的配位原子、载体的组成、结构密不可分,因此,在分子尺度下进一步探索“单分子负载催化剂”是极富挑战性的,传统金属配合物均相催化反应、有机小分子催化反应可以理解成“液相单分子催化反应”。

在上述工作的启发下,团队尝试采用将有机小分子吸附在电极上,发现了一种简单有效的有机小分子催化剂(可称之为“单分子负载催化剂”),在二氧化碳的活化作用下,对氯碱化工中阳极氯气析出反应表现出优异的催化性能,可以实现媲美工业电极的活性以及选择性,展现了在工业条件下相对可靠的稳定性与持续产出的能力。有望为氯碱工业的发展注入新的活力。

图1:电解食盐水新催化剂的发现

基于这一小分子负载电催化剂,团队研究了其机理与反应过程中催化活性的来源。与传统贵金属电极形成共价键的机理有所不同,有机小分子是通过引发形成氮自由基,进而进行单电子转移过程,将氯离子间接氧化为氯自由基,所形成的两个氯自由基进行湮灭形成氯气释放。该研究结果有望为氯碱工业节能降耗提供新的思路,同时,团队敏锐地发现可将该策略拓展运用到若干传统的金属有机“单分子电催化反应”中,有望开创一个具有工业应用前景的“单分子电催化反应”新方向。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41586-023-05886-z

 
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