作者:黄维等 来源:《自然-材料》 发布时间:2022/7/26 15:44:33
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室温定向自组装制备3D/2D钙钛矿外延异质结

 

近年来,金属卤素钙钛矿异质结在太阳能电池、显示和光电探测等领域受到广泛关注。然而,由于钙钛矿这类离子晶体对制备条件极其敏感,合成过程中异质结界面性质的改变往往伴随着各组分晶相、尺寸与晶体取向等多因素的变化。这些复杂情况使研究异质结界面性质与精准调控其性能变得尤为困难。

针对该问题,南京工业大学的黄维院士、黄晓教授、王琳教授团队开发了一种室温下通过定向自组装制备3D/2D钙钛矿外延异质结的普适方法,有望拓宽钙钛矿外延异质结的材料范围,实现更多成分、界面和取向相关特性的调控。同时,该室温自发取向组装的方法在晶体生长领域有着重要的科学意义,为其他基于范德华等弱相互作用的有机-无机杂化材料体系的外延生长提供了理论指导。

2022年7月25日,这一研究成果以“Room temperature epitaxial welding of 3D and 2D perovskites”为题发表在国际学术期刊《自然材料》(Nature Materials)上。南京工业大学硕士毕业生朱兆华、东南大学朱超研究员、南京工业大学硕士毕业生杨磊、西北工业大学博士研究生陈前、南京工业大学张玲海研究员为共同第一作者。

要点一:3D/2D钙钛矿异质结的外延自组装

以CsPbBr3/PEA2PbBr4异质结为例,该团队研究人员展示了如何通过改变钙钛矿表面配体调控晶体组装的取向。当两种钙钛矿表面同为PEA分子时,CsPbBr3纳米晶在PEA2PbBr4纳米片表面外延组装,且界面层厚度与PEA2PbBr4晶体中的有机层一致,表明了界面分子的有序性。

图1:通过定向组装和随机组装制备CsPbBr3/PEA2PbBr4异质结。

图2:CsPbBr3/PEA2PbBr4异质结的界面表征。

要点二:3D/2D钙钛矿异质结的形成机理与普适性

该室温外延组装方法适用于多种3D(CsPbBr3、CsPbCl3、Cs2AgBiBr6等)与2D钙钛矿(PEA2PbBr4、BA2PbBr4、NMA2PbBr4等)。除了晶体间的范德华、偶极矩等方向性相互作用,异质结界面处的两层分子间的相互作用受层间距与相对转角的影响,是诱导钙钛矿晶体取向组装的主要驱动力。

图3:多种3D和2D钙钛矿的示意图。

图4:多种3D/2D钙钛矿外延异质结的表征。

要点三:外延界面增强钙钛矿晶体间的能量与电荷转移

相较于传统方法形成的随机组装界面,该外延异质结界面有着更强的界面耦合作用,增强了钙钛矿晶体间的能量与电荷转移。此外,该自发外延组装过程诱导了2D钙钛矿的表面晶格畸变与带隙变化,使材料在低温下表现出超宽波长范围的多重激子态发光。

图5:CsPbBr3/PEA2PbBr4异质结的光学性质。

图6:CsPbBr3/PEA2PbBr4异质结界面的应力分析与能带计算。

(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41563-022-01311-4

 
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