论文标题：Material exploration via designing spatial arrangement of octahedral units: a case study of lead halide perovskites（通过设计八面体单元的空间排列进行新型钙钛矿型光电材料的探索）

期刊：Frontiers of Optoelectronics

作者：Pengfei FU , Sanlue HU , Jiang TANG , Zewen XIAO

发表时间：23 Apr 2021

DOI：10.1007/s12200-021-1227-z

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RESEARCH ARTICLE

Material exploration via designing spatial arrangement of octahedral units: a case study of lead halide perovskites

Pengfei FU, Sanlue HU, Jiang TANG, Zewen XIAO

2021, 14(2): 252-259.

https://doi.org/10.1007/s12200-021-1227-z

【推荐理由】

近年来卤化物钙钛矿作为一种可广泛用于各种光电子器件的半导体材料引起了极大的关注。金属卤化物的功能性八面体单元及其空间排列对这些材料的光电性能起着关键作用。目前，在材料探索方面的大部分工作都集中在功能性八面体单元组成元素的替代上，却很少考虑功能单元空间排列的设计。在这项工作中，通过基于密度泛函理论（DFT）的全局结构搜索，作者发现了一种亚稳态的三维蜂窝状钙钛矿结构，其功能性八面体单元通过混合的边共享和角共享排列。他们通过实验证实，具有合适尺寸和形状的二价分子阳离子，如2,2′-二咪唑（BIM），可以稳定蜂窝状钙钛矿结构。DFT计算和测试结果均表明，通过溶液法合成的BIMPb2I6式的蜂窝状钙钛矿具有较高的电子维度、2.1 eV的直接允许带隙、较小的电子和空穴有效质量以及较高的光学吸收系数，表明这种材料光电应用的巨大潜力。DFT和实验研究的结合也为通过功能单元的空间排列探索可能的半导体光电材料提供了一种示范性的方法。

【图片摘要】

摘要

Halide perovskites have attracted tremendous attention as semiconducting materials for various optoelectronic applications. The functional metal-halide octahedral units and their spatial arrangements play a key role in the optoelectronic properties of these materials. At present, most of the efforts for material exploration focus on substituting the constituent elements of functional octahedral units, whereas designing the spatial arrangement of the functional units has received relatively little consideration. In this work, via a global structure search based on density functional theory (DFT), we discovered a metastable three-dimensional honeycomb-like perovskite structure with the functional octahedral units arranged through mixed edge- and corner-sharing. We experimentally confirmed that the honeycomb-like perovskite structure can be stabilized by divalent molecular cations with suitable size and shape, such as 2,2′-bisimidazole (BIM). DFT calculations and experimental characterizations revealed that the honeycomb-like perovskite with the formula of BIMPb2I6, synthesized through a solution process, exhibits high electronic dimensionality, a direct allowed bandgap of 2.1 eV, small effective masses for both electrons and holes, and high optical absorption coefficients, which indicates a significant potential for optoelectronic applications. The employed combination of DFT and experimental study provides an exemplary approach to explore prospective optoelectronic semiconductors via spatially arranging functional units.

期刊简介

Frontiers of Optoelectronics (FOE)期刊是由教育部主管、高等教育出版社出版、德国施普林格（Springer）出版公司海外发行的Frontiers系列英文学术期刊之一，以网络版和印刷版两种形式出版。由北京大学龚旗煌院士、华中科技大学张新亮教授共同担任主编。

其宗旨是介绍国际光电子领域最新研究成果和前沿进展，并致力成为本领域内研究人员与国内外同行进行快速学术交流的重要信息平台。该刊的联合主办单位是高等教育出版社、华中科技大学和中国光学学会，承办单位是武汉光电国家研究中心。FOE期刊已被Emerging Sources Citation Index (ESCI), Ei Compendex, SCOPUS, INSPEC, Google Scholar, CSA, Chinese Science Citation Database (CSCD), OCLC, SCImago, Summon by ProQuest等收录。2019年入选中国科技期刊卓越行动计划梯队期刊项目。

《前沿》系列英文学术期刊

由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》（Frontiers）系列英文学术期刊，于2006年正式创刊，以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、生命科学、工程技术和人文社会科学四个主题，是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群，其中13种被SCI收录，其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录，具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式，保证文章以最快速度发表。

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