作者:Cenit Soto et al. 来源:Polymers 发布时间:2022/3/31 16:52:46
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绿色能源“氢”回收:多孔聚合物基质膜的研究 | MDPI Polymers

论文标题:Hydrogen Recovery by Mixed Matrix Membranes Made from 6FCl-APAF HPA with Different Contents of a Porous Polymer Network and Their Thermal Rearrangement(用不同含量的多孔聚合物网络及其热重排制备混合基质膜回收氢)

期刊:Polymers

作者:Cenit Soto et al.

发表时间:11 December 2021

DOI:10.3390/polym13244343

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期刊链接:

https://www.mdpi.com/journal/polymers

研究背景

全球化石燃料储备日益枯竭,寻找环保的新能源变得尤为重要。在此背景下,有学者提出一种基于可再生“氢”能源的新经济模式。将氢气用于燃料电池系统,该系统可以相对高效地运行且不会产生碳氧化物。而且有学者发现当氢气应用于氨合成或其他用途时,可以对环境和经济产生积极影响,因此掌握氢气/氮气的分离方法十分非常关键。学者们对不同的分离方法进行研究后发现,膜分离具有高能效、低成本、占地面积小、高稳定性和易于操作维护等优点,有望成为传统气体分离工艺的一种有效替代方法。在众多不同类型的聚合物膜中,混合基质膜 (Mixed Matrix Membranes, MMM) 是目前研究最广泛、最有前途的方法之一。

巴利亚多利德大学的 Ángel E. Lozano 和 Antonio Hernandez 教授团队在 Polymers 上发表的文章“Hydrogen Recovery by Mixed Matrix Membranes Made from 6FCl-APAF HPA with Different Contents of a Porous Polymer Network and Their Thermal Rearrangement (含不同多孔聚合物网络的 6FCl-APAF HPA 混合基质膜的氢气回收及其热重排)”,通过将多孔聚合物网络 (Porous Polymer Networks, PPN) 与具有 α 和 β-TR 能力的聚合物基体混合,制备了具有优异渗透性和选择性的高性能气体分离材料。在这项研究中,研究团队通过组合聚邻羟基酰胺 (Hydroxypolyamide, HPA) 和微孔聚合物网络制备了 MMMs,并将其作为氢气净化材料进行测试。

实验过程

为制备 MMMs,研究团队根据 Lopez-Iglesias 提出的方法,将三蝶烯 (Triptycene, TRP) 和2,2,2-三氟苯乙酮 (Trifluoroacetophenone, TFAP) 反应合成 PPN。

研究团队利用超声探头使 PPN 团聚颗粒破碎并均匀分散到 PPN 悬浮液,对其进行搅拌。随后向 PPN 悬浮液中添加经超声处理的聚合物溶液,将两者再次搅拌,使 PPN 颗粒在聚合物基质溶液中均匀分布。搅拌均匀后,将混合溶液浇铸到平整的玻璃板上,在大气压下进行干燥处理并在真空状态进行热处理,以获得 β-TR-PBO 混合基质膜 (TR-MMM)。热重分析 (Thermogravimetric analysis, TAG) 分析表明,PPN 不会降解。6FCl-APAF (HPA-PPN) MMMs 及其相应的 TR-MMMs 如图1所示。

图1. HPA-MMMs 及其相应的热重排 TR-MMMs。

图2为研究中所有膜的 SEM 图谱,表现出连续相和分散相之间的良好相容性,且该膜没有明显的团聚现象,却具有优异的聚合物-填料相容性。其中,MMMs 图像中出现的所有裂缝都是由低温导致的膜横截面破裂。

图2. 通过 SEM 图像比较热处理前后 MMMs 的横截面拉伸断口。

PPN 填料含量增加会导致渗透率升高,选择性降低。如图3所示,热重排前,膜的选择性相对较高、渗透性较低;热重排后,其选择性相对较低、渗透性较高。而在这两个区域内,作者观察到 PPN 填料含量增加后,会使其选择性略有降低,渗透率升高。

图3. H2/N2 的罗伯逊图,图中包含一些商业聚合物膜。

图4显示了 H2 扩散率对溶解度的影响。实验结果显示扩散率增加是导致渗透率 (PA=DASA) 升高的主要因素,而气体溶解度在热重排后影响更大。CO2 作为对照组,其扩散率和溶解度如图5所示。

图4. PPN 含量对 H2 扩散率和溶解度的影响。实心为热重排的 MMMs,空心为非 TR-MMMs。

图5. PPN 含量对 CO2 扩散率和溶解度的影响。实心为热重排的 MMMs,空心为非 TR-MMMs。

研究结果

• 主导控制分离过程的是扩散率而不是溶解度;

• 当添加更多 PPN 颗粒时,PPN 域周围的界面可能会形成更多传输路径;

• 热重排会使膜的渗透率升高、选择性降低。PPN 负载量的增加也显示出类似的效果。这些效应似乎源于穿过基质-填料界面的扩散路径而形成;

• 针对本文所分析的气体,非热重排基质 HPA-MMMs 在高选择性区域提供了良好的选择性与渗透率折中,并且接近甚至超过罗伯逊边界;

• 在处理特定应用时,研究团队建议使用非热处理膜来限制给定回收所需的步骤,也可以选择应用热重排过程来限制给定生产率所需的膜面积。

Polymers 期刊介绍

主编:Alexander Böker, University of Potsdam, Germany

期刊发表涵盖包括聚合物化学、聚合物分析与表征、高分子物理与理论、聚合物加工、聚合物应用、生物大分子、生物基和生物可降解聚合物、循环和绿色聚合物科学、聚合物胶体、聚合物膜和聚合物复合材料等研究领域在内的学术文章。

2020 Impact Factor:4.329

2020 CiteScore:4.7

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