论文标题：Intense terahertz radiation: generation and application (强太赫兹辐射的产生和应用)

期刊：Frontiers of Optoelectronics

作者：Yan ZHANG,Kaixuan LI,Huan ZHAO

发表时间：10 Dec 2020

DOI： 10.1007/s12200-020-1052-9

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编者荐语：

《前沿》系列之《光电子学前沿》论文荐读

第一作者：张岩

通讯作者：张岩

通讯单位：首都师范大学物理系

研究背景

太赫兹辐射（频率范围0.1-30 THz）位于微波和红外波段之间。由于具有低光子能量、在非极性材料中无吸收以及涵盖有机和无机大分子的振动和旋转模式等独特的特性，太赫兹辐射在制药、汽车、生物成像等领域都有广泛的应用。随着对基本物理认识的显著增长，可见和中红外激光脉冲与物质的非线性相互作用已经可以用来有效地产生强太赫兹辐射，这让研究者意识到太赫兹辐射反过来又可以作为探索这些波长下物质特性的工具，探索强太赫兹辐射下材料的非线性及其他特性，研究材料的动态非线性输运现象和激发模式的非线性相互作用也将成为可能。

内容简介

强场太赫兹辐射为操纵和控制复杂的凝聚态系统提供了一个强大的工具。本篇综述概述了强场太赫兹辐射的产生、探测和应用方面的研究进展。回顾了基于钛蓝宝石激光器的台式强场太赫兹源，比较了各种强场太赫兹产生方法的特点和优缺点。总结了相干太赫兹检测方法，并分析了它们在强场太赫兹检测中的局限性。介绍了强场太赫兹辐射在光谱检测、非线性效应和相干磁振子开关等方面的应用。最后对强场太赫兹辐射的产生和应用进行了简短的展望。

一、强场太赫兹源

虽然自由电子激光器可以产生峰值场振幅为几十个MV/cm的的强太赫兹辐射，但它的体型庞大、造价昂贵且复杂，因此，本综述将注意力集中在台式太赫兹产生系统上。台式太赫兹系统主要可以分为三类：光电导天线(PCA)、光整流(OR)和激光-等离子体相互作用系统。

PCA是一种常用于产生太赫兹辐射的电子开关。为了发射太赫兹辐射，光电导开关应该在亚皮秒的时间尺度上工作，其开关时间取决于衬底中光生载流子的寿命。为满足高功率太赫兹源的需求而发展起来的大口径光导天线（LA-PCA）可产生µJ量级的太赫兹辐射。图1所示为叉指型LA-PCA的典型结构。

图1. 叉指型LA-PCA的典型结构，1. 叉指电极；2. 半绝缘GaAs衬底；3. 遮蔽一个电场方向的不透明金属化。电场方向用箭头表示。【Applied Physics Letters, 2005, 86(12): 121114】

非线性晶体中的光学整流（OR）是产生单周期强太赫兹辐射的首选技术。光学整流是一个二阶非线性过程，当光场与具有二阶非线性性质的介质相互作用时，由两个相同频率的光子之间的差频效应可以得到与光强度成正比的直流电场。如果采用脉冲形式的光场，则将在介质中产生交变电场并辐射电磁波，因此基于亚皮秒光整流机制可以产生相干太赫兹电磁辐射。基于OR的太赫兹波产生中常用的晶体有ZnTe、GaP、GaSe、LiNbO₃和DAST、BNA等有机晶体。图2所示为冷却的LiNiO₃晶体用于产生太赫兹波的实验装置示意图。

图2. 冷却的LiNiO₃晶体用于产生太赫兹波的实验装置示意图。【Optics Letters, 2013, 38(5): 796-798】

高强度飞秒激光脉冲产生的等离子体可以发射从X射线到太赫兹波长的相干辐射，激光诱导的空气等离子体比PCA和非线性晶体具有更高的损伤阈值，因此有望产生更强的太赫兹辐射。通过沿入射光束电场方向施加直流偏压，或者对等离子体施加平行于或垂直于电场方向的静磁场，可以增强太赫兹辐射。据报道，在焦点前插入二次谐波产生晶体，产生的太赫兹辐射可增强40倍，这种方法也称为双色成丝法。

近年来，拓扑绝缘体、自旋电子学材料和超构表面也被用于产生太赫兹辐射，由于他们独特的材料特性，在太赫兹产生技术中具有良好的应用前景。上述几类台式强太赫兹源的产生特点和优缺点的比较见表1。

表1 强场太赫兹产生技术的比较

二、太赫兹辐射的探测方法

传统的太赫兹探测方法在强场太赫兹领域也有很多的应用，但它们在应用的过程中有着自己相对的优势和局限性。例如，由于PCA检测器在探测强场太赫兹时，其噪声相对较高，并且强太赫兹场可能在半导体衬底中引起非线性效应，难以获得准确的探测信号。因此，尽管PCA探测器质量很高，但它们并不常用于检测强场太赫兹脉冲。电光采样技术通常不适用于强太赫兹场探测。该技术通过测量非线性晶体中Pockels效应引起的偏振态变化来获得太赫兹电场强度，如果在折射率椭球上的旋转角度超过π/2，检测脉冲强度会发生反转，这一效应称为过度旋转。强场太赫兹辐射需要一种大动态范围的检测技术。基于空气等离子体可以实现太赫兹场的相干探测，该方法的一个重要特点是太赫兹带宽仅受光脉冲持续时间的限制。等离子体荧光发射也可用于检测空气中的强场太赫兹辐射，太赫兹脉冲与激光等离子体之间的相互作用可以增强等离子体荧光发射。所以，可以通过在等离子体上施加与太赫兹场平行的外部偏置场作为本振信号，或通过在太赫兹脉冲和激光脉冲的公共焦点处施加交流偏置电压，来实现强场太赫兹波的相干检测。

三、强场太赫兹辐射的应用

强场太赫兹源和探测器的快速发展带动了太赫兹辐射各种应用的探索。由于强场太赫兹脉冲可以为光生载流子提供更高的能量，许多研究中采用基于强场太赫兹辐射的太赫兹时域光谱技术(THz-TDS)来研究半导体和其他凝聚态系统的载流子动力学特性。此外，强场太赫兹辐射具有相对较高的峰值电场强度，可以产生各种光学非线性效应，如高阶谐波产生，饱和和反饱和吸收，以及四波混频等。强场太赫兹辐射还可以作为磁振子开关的强磁场源。

1. 强场太赫兹辐射在光谱学中的应用

随着THz科学的迅速发展，THz-TDS已经成为研究材料性能的成熟方法。目前，主要有四种技术用于强场太赫兹脉冲光谱检测，包括强场THz-TDS技术、光泵浦/强场太赫兹探测(OPITP)技术、强场太赫兹泵浦/太赫兹探测(ITPTP)技术和强场太赫兹泵浦/其他辐射探测(ITPOP)技术。其中，光泵THz-TDS技术可用于表征超快的载流子动态特性，而在这样的系统中使用强太赫兹脉冲作为探测光可以观察到非线性的载流子动态行为，如非线性吸收漂白效应。如图3(a)所示为不同的泵浦-探测时间延迟下太赫兹脉冲主峰的透过率，可以看到，在GaAs样品中的强场太赫兹电场的透过率比弱太赫兹场时高出大约60%，这种现象可以归因于强场太赫兹脉冲引起的Γ谷和L谷间电子的谷间散射，如图3(b)所示。

图3. OPITP技术研究GaAs中非线性吸收漂白效应的实验结果和理论解释。（a）在800 nm光泵浦下太赫兹峰的透过率。（b）GaAs的电子能带结构及相关激发机理的示意图。【Optics Express, 2009, 17(12): 9620–9629】

2. 强场太赫兹辐射引起的非线性效应

强太赫兹电场对研究材料中的非线性光学响应和非线性传输现象具有重要意义。以光学领域相对容易实现的高次谐波产生（HHG）为例，在太赫兹波段，实现HHG有两个主要障碍。首先，太赫兹电场不够强可能不足以激发非线性。二是HHG的效率相对较低。随着强场太赫兹源的发展，已经可以产生电场高达几百MV/cm的太赫兹波，因此太赫兹波段的HHG也开始得到研究。在GaSe体材料中观察到了高达22阶的HHG，理论研究表明HHG过程来源于动态布洛赫振荡与相干带间激发的共同作用，如图4所示。

图4. GaSe体材料中的太赫兹HHG波。(a)高次谐波强度谱；(b) 13次谐波的强度与入射太赫兹波幅度的关系；(c) 6次和12次谐波之间的光谱干涉；(d) GaSe体材料Γ点与K点之间的电子能带结构。【 Nature Photonics, 2014, 8(2): 119–123】

在室温条件下利用数十kV/cm的太赫兹场驱动，在单层石墨烯中也实现了HHG，最高阶非线性可达7阶。石墨烯中太赫兹高阶谐波的极高效生成归因于狄拉克电子对太赫兹场的集体热响应，实验结果如图5所示。

图5. 石墨烯高次谐波产生的实验结果和示意图。（a）石墨烯样品（蓝线）和裸露的SiO2衬底（红线）的光谱，清楚地观察到了奇数阶HHG波。（b）基于石墨烯带内非线性太赫兹电导率的热力学模型计算，说明了石墨烯中太赫兹高次谐波产生的机理。【Nature, 2018, 561 (7724): 507–511】

3. 强场太赫兹磁场的应用

自由空间太赫兹脉冲的电场为操纵皮秒尺度上的电荷运动提供了直接方法。随着强场太赫兹源的发展，太赫兹磁场的应用也吸引了越来越多的科研工作者的研究兴趣。强场太赫兹瞬变的磁场分量可以实现对磁性材料自旋自由度的超快控制。如图6所示，单周期太赫兹脉冲可以以高达1 THz的频率打开和关闭反铁磁性材料NiO中的相干磁振子，其中强太赫兹磁场通过直接塞曼相互作用激发样品并扰动电子自旋，然后用近红外激光脉冲探测了感应磁化强度随延迟时间t的变化。

图6. 相干磁振子的开关（a）太赫兹泵浦磁光探测系统的示意图。（b）入射太赫兹磁场脉冲与NiO的晶格结构。（c）入射的单个太赫兹脉冲的磁场。（d）感应法拉第旋转角随泵浦-探测延迟的变化。（e）磁场脉冲和法拉第旋转角的傅立叶变换幅度谱。第二个脉冲与第一个脉冲引起的自旋进动同相（f）和反相（g）时双脉冲激发的结果。红线是太赫兹脉冲的轨迹，绿线是实验结果，黑线是模拟结果。【Nature Photonics, 2011, 5(1): 31–34】

总结

本文概述了强场太赫兹辐射的产生、探测和应用方面的研究现状。随着高强度飞秒激光器的进步，基于金属表面、水膜和液体的激光等离子体太赫兹产生将为强场太赫兹源提供一种新的途径。自旋电子学材料和超构表面是两个新兴的系统，通过优化设计这些人工结构，可以大大提高所产生的太赫兹辐射效率。此外，超构表面还提供了一种控制太赫兹场的偏振和相位的方法，这有助于精确控制太赫兹-物质的相互作用。随着强太赫兹源的发展，很多科研工作者们在太赫兹波段获得了材料的非线性特性，如二维材料及其异质结构中的高次谐波产生、克尔效应和吸收饱和。同时，强场太赫兹磁场为皮秒时间尺度上的磁振子开关开辟了道路，我们希望在这一有前途的领域中会出现更多令人振奋的成果。

PI简介

张岩，首都师范大学教授，太赫兹光电子学教育部重点实验室副主任。北京市超材料与器件重点实验室主任，中国物理学会光物理委员会委员，中国仪器仪表学会光机电技术与系统集成分会理事，中国仪器仪表学会图像科学与工程分会理事，美国光学学会会士（OSA fellow）。1999年毕业于中国科学院物理研究所，先后获得日本学术振兴会博士后基金和德国洪堡基金资助，在日本山形大学和德国斯图加特大学工作。获得北京市科技新星、教育部新世纪优秀人才，北京市长城学者，北京市百千万人才以及北京市高创人才项目的资助。主要从事太赫兹波谱与成像，太赫兹超构表面以及强场太赫兹产生和应用研究，在Nature Photonics, Nature Communications, Phys. Rev. Lett.等杂志上发表论文 260余篇，SCI引用5200余次。主持和参加包括973课题，863课题以及国家自然科学基金等项目20余项。荣获中国产学研创新成果奖。

课题组简介

首都师范大学张岩课题组，主要从事太赫兹波谱与成像、太赫兹波段超构表面以及强场太赫兹产生和应用研究。课题组搭建了国内第一套太赫兹焦平面成像系统，可以实现对太赫兹光场振幅、相位以及各种偏振态的表征。在超构表面方面，课题组提出了自己的设计算法，设计并制备了太赫兹波段的超构表面透镜，全息图，波长复用、偏振复用等器件，并开发了动态可调的超构表面器件。

联系邮箱：yzhang@cnu.edu.cn

期刊简介

Frontiers of Optoelectronics (FOE)期刊是由教育部主管、高等教育出版社出版、德国施普林格（Springer）出版公司海外发行的Frontiers系列英文学术期刊之一，以网络版和印刷版两种形式出版。由北京大学龚旗煌院士、华中科技大学张新亮教授共同担任主编。

其宗旨是介绍国际光电子领域最新研究成果和前沿进展，并致力成为本领域内研究人员与国内外同行进行快速学术交流的重要信息平台。该刊的联合主办单位是高等教育出版社、华中科技大学和中国光学学会，承办单位是武汉光电国家研究中心。FOE期刊已被Emerging Sources Citation Index (ESCI), Ei Compendex, SCOPUS, INSPEC, Google Scholar, CSA, Chinese Science Citation Database (CSCD), OCLC, SCImago, Summon by ProQuest等收录。2019年入选中国科技期刊卓越行动计划梯队期刊项目。

《前沿》系列英文学术期刊

由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》（Frontiers）系列英文学术期刊，于2006年正式创刊，以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、生命科学、工程技术和人文社会科学四个主题，是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群，其中13种被SCI收录，其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录，具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式，保证文章以最快速度发表。

高等教育出版社入选“中国科技期刊卓越行动计划”集群化项目。Frontier系列期刊中：13种被SCI收录；1种被A&HCI收录；6种被Ei收录；2种被MEDLINE收录；11种中国科技核心期刊；16种被CSCD收录。

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