作者:马丁等 来源:《国家科学评论》 发布时间:2021/3/9 16:51:09
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周武/刘进勋报道高负载量的原子级分散催化剂Ir/MoC

Ir/α-MoC催化喹啉加氢反应活性随Ir含量变化图

近日,北京大学马丁教授课题组、中国科学院大学周武教授课题组及中国科学技术大学刘进勋研究员合作,在《国家科学评论》(National Science Review,NSR)发表研究论文,报道了高负载量的原子级分散催化剂Ir/MoC,在一定程度上突破了“高负载量”与“高分散性”不可兼得的困境。

原子级分散催化剂在一些反应中展现出较高活性或特殊选择性,受到广泛关注。然而,高分散活性物种往往是热力学不稳定结构,这导致现有原子级分散催化剂金属载量大多数在1.5 wt%以下。在这项工作中,研究者以α-MoC为载体,通过简单的浸渍方法,实现了高分散贵金属Ir物种的负载。结合X射线谱学和球差校正电镜技术,研究者发现:Ir物种载量达4%时仍可保持原子级分散;达7%时为Ir原子和Ir团簇的混合;达到12%时才会出现XRD可探测的Ir纳米粒子。

实验和理论计算结果表明,α-MoC载体与Ir物种之间存在强的相互作用,使得金属Ir在高载量时仍能避免团聚,从而在α-MoC表面维持原子级的高分散。进一步,研究者以喹啉加氢生成1,2,3,4-四氢喹啉为探针反应,对Ir/α-MoC催化剂的加氢反应性能进行了探究。文中首先讨论了催化剂加氢活性与Ir结构的关系:当Ir实现完全原子级分散时(Ir1, Ir wt%≤4%),催化剂的金属归一化活性最高,当过高载量导致Ir团簇和颗粒形成时,金属归一化活性显著下降。这表明Ir1是该反应活性最高的物种。然而,尽管低载量原子级分散催化剂的单一位点活性较高,但其活性位点密度较低,使其质量活性甚至低于纳米粒子型催化剂,而质量活性是实际生产中需要考量的重要参数。

研究者指出,具有高密度原子级分散的活性位点才能使催化剂对某些反应同时获得较高的金属归一化活性和质量活性,从而具有更好的应用前景。此外,α-MoC载体赋予Ir/α-MoC屏蔽喹啉中苯环加氢反应的能力。理论计算结果表明,喹啉在Ir/α-MoC催化剂上遵循水促加氢机理,而在Ir/C催化剂上遵循直接加氢机理,这是二者选择性差异的根本原因。

该研究为构建高负载量、高热稳定性的原子级分散催化剂体系提供了一种新的研究思路,也提出了水促喹啉加氢的新机理。此项工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院前沿科学重点研究计划和北京市卓越青年科学家计划支持。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1093/nsr/nwab026

 
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