作者:包信和等 来源:《科学》 发布时间:2010-8-27 14:59:53
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催化基础理论研究获新进展
 
纳米结构限域的配位不饱和金属原子是众多酶催化和均相催化反应的活性中心。在负载型多相催化体系中,实现可控制备具有类似结构特征的高效、稳定的活性中心,对多相催化的发展具有十分重要的意义,也是催化基础理论研究的一个巨大挑战。
 
中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米和界面研究组傅强、马丁和包信和等研究人员,与该所理论催化研究组李微雪等合作,借助贵金属表面与单层氧化亚铁薄膜中铁原子的强相互作用所产生的界面限域效应,结合表面科学实验和密度泛函理论计算的研究结果,成功地构建了表面配位不饱和亚铁结构(Coordinatively Unsaturated Ferrous,CUF)。这种界面限域的CUF中心与金属载体协同作用,在分子氧的低温活化过程显示出非常独特的催化活性;应用于富氢气氛下一氧化碳选择氧化(CO PROX),在质子膜燃料电池(PEMFC)实际工作条件下(80℃~100℃,水蒸气和CO2存在),成功实现了燃料氢气中微量CO的高效去除。这一工作以研究报告(Report)形式发表在日前出版的Science杂志上。美国C&E News和英国Chemistry World同时对这一工作进行了报道。
 
选择氧化是化工过程中涉及面非常广的一类催化过程,在采用空气中氧气做氧化剂时,往往需要较高反应温度,才能使稳定的氧分子在催化剂的帮助下解离成具有高活性的原子氧物种。但是,高温条件下这种活性氧物种往往具有较差的选择性,在反应中不仅可以将反应物氧化成目标产物,同时还极易导致深度氧化,释放出大量的温室气体CO2,降低资源的利用效率。因此,设计和调控催化剂,实现温和条件下分子氧的高效活化,是对催化基础理论和催化剂创制的一大挑战。在理解和认识自然界中高效加氧酶作用原理的基础上,催化基础国家重点实验室的科研人员采用多种先进的表面和纳米实验研究手段,并与理论研究密切合作,经过多年的艰苦努力,在贵金属铂表面创造性地构建了具有配位不饱和的亚铁纳米结构,成功地实现了室温条件下分子氧的高效活化,用于催化CO的低温脱除和甲醇的选择氧化等反应,取得了重要突破。该工作得到国家自然科学基金等的资助。(来源:科学时报)
 
 
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