|
|
“双开关协同调控”串联催化策略助力芳胺绿色高效合成 |
|
华东理工大学教授段学志、特聘研究员陈文尧,北京化工大学教授何静等,提出了“双开关协同调控”串联催化策略,系统性解决了多步串联反应中的常见问题,简化了传统芳胺生产流程,大幅降低了能耗与物耗,在工艺可持续性和经济性方面展现出明显优势,为绿色高效芳胺合成提供了新的设计理念和技术路径。相关研究近日发表于《德国应用化学》。
芳香胺类化合物是制药、染料、农药、橡胶添加剂和杂环化合物等众多领域的重要中间体,在医药和化工行业中扮演着关键角色。然而,传统的芳香胺合成方法通常涉及多步反应,存在原子经济性低、产率不足、反应条件苛刻、副产物过多以及环境问题等局限性。近年发展起来的一锅法串联催化方法,能够在单一反应器中完成多个反应步骤,避免了传统合成中的多步纯化过程,但仍存在多个亟待解决的问题。
研究团队提出的“双开关协同调控”的串联催化策略,通过引入动力学开关与热力学开关,系统性解决了多步串联反应中常见的位点不兼容与组分不兼容问题。这种策略不仅实现了原位切换反应路径,按需精准合成一元、二元及三元芳胺,且产率均超96%,同时在概念上打破了传统串联催化中对催化位点分离与保护的依赖。
此外,研究团队开发的Ni@CMO催化剂体系兼具高活性与高选择性。配合深入的介观动力学研究,研究团队首次明确了各子反应的速率控制步骤及关键活性位点特征,建立了催化界面电子结构与催化性能之间的构-效关联。
基于Ni@CMO异质结的一步法接力催化按需合成芳胺。图片由研究团队提供
?
相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202424847
版权声明:凡本网注明“来源:中国科学报、科学网、科学新闻杂志”的所有作品,网站转载,请在正文上方注明来源和作者,且不得对内容作实质性改动;微信公众号、头条号等新媒体平台,转载请联系授权。邮箱:shouquan@stimes.cn。