量子阱是量子力学中的一个重要概念。
它是一个特殊的区域，势高度明显地低于周围区域，并且在这个区域的内部是平坦的，就像是一个“井”字型，能够限制住可以自由移动的电子，使其只能在这个小坑的底部或者接近底部的平面上左右移动，就好像被“困住”了一样。
由于电子被限制在这么小的空间里，它的行为就变得非常特别。比如，它的能量状态不再是连续的，而是像阶梯一样，分成了一个个的能级，这种特殊的能量状态使得量子阱在制造电子器件时非常有用，例如用于激光器制造、光纤通信、微电子器件等高科技领域。
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员吴凯丰与副研究员朱井义团队就利用了量子阱，在低维材料超快光物理研究中取得新进展。团队在室温下利用飞秒可见光脉冲驱动胶体量子阱，观测到了近红外波段的弗洛凯态光谱特征，并在时域上获得了弗洛凯态通过退相干转变为平衡物质态的动力学演化过程。相关成果发表在《自然-光子学》上。
团队观测到胶体量子阱的弗洛凯态。大连化物所供图
观测弗洛凯态具有挑战性
时变周期性外场驱动的电子态可以为固体材料带来新的自由度，并且能够极大地改变材料的光学、输运、磁性、超导等性质，这种调控机制被称作“弗洛凯工程”，其起源于光场与物质的相干耦合，而这种耦合会导致材料的平衡电子态在能量空间形成等间隔排列的伴线，即弗洛凯态。
弗洛凯态的概念自上个世纪初被提出后就引起了物理学家的广泛关注，并被应用于凝聚态物理、冷原子物理和光晶格等领域。
然而，在固体材料中观测弗洛凯态一直具有相当大的挑战性。
这种挑战一方面来自于材料对强光场的稳定性，另一方面则来自于时间分辨光电子能谱技术的复杂性。因此，在温和条件下、利用纯光学手段观测弗洛凯态是研究人员长期追求的目标。
近年来，科学家发现溶液相制备的胶体半导体纳米晶，例如量子点具有尺寸、形貌易调谐的丰富物理化学性质，成为研究光与物质相互作用的重要平台。
为此，吴凯丰和他的团队行动了。
此前研究奠定基础
吴凯丰团队一直致力于胶体量子点的超快光物理与光化学研究。
他们此前创新性地制备了钙钛矿量子点的单空穴自旋极化态，率先实现了量子点自旋的室温相干操控，这一成果在量子信息科学、超快光学相干操控等领域具有重要意义。又观测到了CsPbI3钙钛矿量子点中激子精细结构裂分导致的系综量子拍频，并提出一种通过温度诱导晶格畸变进而调控裂分能的新机制。
随后，团队实现了由低毒性量子点敏化的近红外到可见光的上转换，同时基于该上转换体系发展了一种高效快速太阳光合成的方法。还观测到了CsPbI3钙钛矿量子点中激子精细结构裂分导致的系综量子拍频，并提出一种通过温度诱导晶格畸变进而调控裂分能的新机制。
关于钙钛矿量子点在量子光源和自旋量子比特载体等领域取得的研究进展，团队又撰写了综述文章，详细论述了近期开展的光学测量与调控的原理与方案，并展望了基于该材料平台的量子信息技术在实用化进程中面临的挑战和机遇。
通过相关研究，团队对量子点有了更深层次的认识，并看到了在这些量子限域的材料中，巨大的态密度被压缩到带边，从而带来了锐利的光学响应，特别适合通过相干驱动带边跃迁来产生弗洛凯态。
胶体量子阱发挥重要作用
本工作中，团队选择了厚度精准的二维CdSe纳米片（即胶体量子阱）作为模型体系来观测其在可见光驱动下所产生的弗洛凯态。
在该体系中，由于电子运动在垂直于纳米片平面方向上存在着限域，因此形成了一系列量子化的能级。团队选择了重空穴能级和最低的两个电子能级（|e1?和|e2?）所构成的级联三能级系统，利用失谐光子驱动带间跃迁（|hh1?→|e1?）来形成弗洛凯态（|hh1 + ?ωL?）。
由于|hh1 + ?ωL?态和|e1?态之间存在着杂化和振子强度转移，团队观察到在|e1?→|e2?子带间跃迁（A2）的蓝端出现了新的吸收特征（A1）。这一吸收特征在能量上符合弗洛凯态到|e2?态的跃迁，并且仅出现在时间零点附近，进一步说明了其起源于光与物质的相干作用。
团队还测量了一系列失谐量下的|hh1 + ?ωL?态到|e2?的吸收能量，发现其能够与弗洛凯理论较好地吻合。此外，A1和A2两个吸收特征在动力学上存在着此消彼长的关联行为，说明光场驱动产生的弗洛凯态会历经退相干转化为平衡电子态|e1?。基于密度矩阵的模拟给出了该退相干过程的时间尺度在百飞秒量级。
该研究不仅在温和的实验条件下直接观测到了胶体量子阱中弗洛凯态的光谱特征，还揭示了其丰富的动力学性质，这些发现对实现化学材料体系的光学相干操控具有重要的启示。
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41566-024-01505-z
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